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1、金屬載體強(qiáng)相互作用體系具有的特殊的電子結(jié)構(gòu)和幾何結(jié)構(gòu)等性質(zhì),使其對(duì)光催化反應(yīng)的活性有顯著影響,具有重要的研究意義。本人通過(guò)X-射線光電予能譜(XPS)和原位Ar+濺射相結(jié)合,主要研究了惰性N2氣氛和還原性H2氣氛下Pt與Ti02的強(qiáng)相互作用,并探討了其對(duì)C3H6光催化性能的影響。 Pt/Ti02薄膜樣品在惰性N2氣氛中400℃處理后,Ar+離子濺射發(fā)現(xiàn)隨著濺射時(shí)間的延長(zhǎng),Pt的結(jié)合能向高結(jié)合能位移,出現(xiàn)高價(jià)態(tài)的Pt物種,同時(shí)Pt
2、原子百分比隨著濺射時(shí)間的延長(zhǎng)出現(xiàn)先增高后降低的現(xiàn)象,暗示惰性N2氣氛下高溫處理后Pt與Ti02之間發(fā)生了兩種強(qiáng)相互作用:(1)包覆:在惰性N2氣氛高溫處理過(guò)程中載體Ti02中的晶格氧逸出生成具有流動(dòng)性的低價(jià)TixOy物種,對(duì)Pt<'0>顆粒進(jìn)行包覆:(2)熱擴(kuò)散:Pt原子擴(kuò)散進(jìn)Ti02晶格,取代Ti4+生成Pt2+。結(jié)果表明,高溫N2處理后TixOy對(duì)Pt<'0>的包覆和Pt<'0>粒子尺寸變大可引起Pt/Ti02表面C3H6光催化活性
3、明顯降低。 Pt/Ti02薄膜樣品在還原性H2中400℃處理后,Ar+離子濺射發(fā)現(xiàn)Pt原子百分比也隨著濺射時(shí)間的延長(zhǎng)出現(xiàn)先增高后降低的現(xiàn)象,但Pt結(jié)合能向低結(jié)合能位移,出現(xiàn)低價(jià)態(tài)的Pt物種,即也發(fā)生了兩種強(qiáng)相互作用,但與惰性N2氣氛下有所不同:(1)包覆:在還原性H2氣氛高溫處理過(guò)程中載體Ti02被還原生成TixOy對(duì)Pt<'0>顆粒形成包覆:(2)熱擴(kuò)散:Pt原子擴(kuò)散進(jìn)Ti02晶格,取代02生成Pf。低溫200℃下H2的還原使
4、新制備催化劑表面PtO薄層被還原為Pt<'0>,從而使C3H6的光催化活性升高,但在高溫處理后包覆占據(jù)了主導(dǎo)地位,并且Pt顆粒變大,這些因素使C3H6的光催化活性下降。 本文還研究了納米管鈦酸在CO氣流中高溫處理后對(duì)C3H6的可見(jiàn)及紫外光催化性能,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:NTA經(jīng)400-800℃的CO氣氛高溫處理后,對(duì)C3H6無(wú)可見(jiàn)光催化活性,只有紫外光催化活性且活性隨處理溫度升高而降低。表征結(jié)果顯示NTA經(jīng)CO高溫處理后,只發(fā)生碳沉積,
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