飛秒CARS光譜在分子相干振動過程及顯微成像應用的研究.pdf

1、相干反斯托克斯拉曼散射（Coherent A nti-Stokes Raman Scattering, CARS）是一種與分子內(nèi)部振動能級相關的三階非線性效應。CARS過程是一種相干過程，其具有信號強，方向性好等優(yōu)點。因此 CARS光譜技術經(jīng)常被用來進行痕量分子探測，燃燒測溫。將飛秒時間分辨技術引入到與CARS光譜技術中可以深入研究分子的超快振動過程。而將顯微技術與CARS光譜技術相結合，可以實現(xiàn)對樣本的無損傷高分辨率成像。這樣可以使我

2、們在時間上的動力學方面與空間上的結構兩個方面更全面地了解樣本信息。本文主要對時間分辨CARS與CARS顯微技術應用進行研究。
　　本文首先對飛秒時間分辨CARS光譜進行了理論研究，結合耦合波理論與微擾法得到時間分辨 CARS信號強度的基本公式，并著重討論了影響信號光強的決定性因素—三階非線性極化率，討論不同共振條件下的三階非線性極化率的表達形式。在研究完CARS的基本理論之后，本文搭建了一套完整的時間分辨CARS實驗系統(tǒng)，本系統(tǒng)結

3、合了空間濾波，頻域濾波與鎖相放大技術，使本系統(tǒng)具有信噪比高，穩(wěn)定性好的優(yōu)點，可以有效的減弱光源漂移對實驗系統(tǒng)的影響。并使用本系統(tǒng)測量了CARS信號輸出特性，測量了乙醇和共摻固體染料的CARS光譜，并初步分析了固體染料內(nèi)部的拉曼能級信息。同時證明了通過改變?nèi)肷涔獾钠穹较颍梢詫崿F(xiàn)選擇性的激發(fā)拉曼振動模，這種方法在顯微成像中也有一定應用。隨后使用雙光束和三光束時間分辨CARS光譜分別研究了BBO晶體、二硫化碳溶液和若丹明590溶液的超快振

4、動動力學過程。BBO晶體在3000cm-1附近有兩個振動能級，兩個振動模間能量無法傳遞，并且晶體對應均勻加寬的失相時間T2遠長于非均勻加寬的失相時間T2*；而二硫化碳在3000cm-1附近有三個振動模，其中兩個振動模具有非?？斓膫鬟f途徑，通過加入四氯化碳證明分子間相互作用減弱導致振動模結構變化發(fā)生紅移；對于若丹明590溶液，發(fā)現(xiàn)其T2與T2*基本相近。最后我們又理論研究了CARS顯微技術，通過角光譜方法得到了高數(shù)值孔徑物鏡后的光場分布，