飛秒CARS光譜在分子相干振動(dòng)過程及顯微成像應(yīng)用的研究.pdf

1、相干反斯托克斯拉曼散射（Coherent A nti-Stokes Raman Scattering, CARS）是一種與分子內(nèi)部振動(dòng)能級(jí)相關(guān)的三階非線性效應(yīng)。CARS過程是一種相干過程，其具有信號(hào)強(qiáng)，方向性好等優(yōu)點(diǎn)。因此 CARS光譜技術(shù)經(jīng)常被用來進(jìn)行痕量分子探測，燃燒測溫。將飛秒時(shí)間分辨技術(shù)引入到與CARS光譜技術(shù)中可以深入研究分子的超快振動(dòng)過程。而將顯微技術(shù)與CARS光譜技術(shù)相結(jié)合，可以實(shí)現(xiàn)對(duì)樣本的無損傷高分辨率成像。這樣可以使我

2、們?cè)跁r(shí)間上的動(dòng)力學(xué)方面與空間上的結(jié)構(gòu)兩個(gè)方面更全面地了解樣本信息。本文主要對(duì)時(shí)間分辨CARS與CARS顯微技術(shù)應(yīng)用進(jìn)行研究。
　　本文首先對(duì)飛秒時(shí)間分辨CARS光譜進(jìn)行了理論研究，結(jié)合耦合波理論與微擾法得到時(shí)間分辨 CARS信號(hào)強(qiáng)度的基本公式，并著重討論了影響信號(hào)光強(qiáng)的決定性因素—三階非線性極化率，討論不同共振條件下的三階非線性極化率的表達(dá)形式。在研究完CARS的基本理論之后，本文搭建了一套完整的時(shí)間分辨CARS實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，本系統(tǒng)結(jié)

3、合了空間濾波，頻域?yàn)V波與鎖相放大技術(shù)，使本系統(tǒng)具有信噪比高，穩(wěn)定性好的優(yōu)點(diǎn)，可以有效的減弱光源漂移對(duì)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)的影響。并使用本系統(tǒng)測量了CARS信號(hào)輸出特性，測量了乙醇和共摻固體染料的CARS光譜，并初步分析了固體染料內(nèi)部的拉曼能級(jí)信息。同時(shí)證明了通過改變?nèi)肷涔獾钠穹较?，可以?shí)現(xiàn)選擇性的激發(fā)拉曼振動(dòng)模，這種方法在顯微成像中也有一定應(yīng)用。隨后使用雙光束和三光束時(shí)間分辨CARS光譜分別研究了BBO晶體、二硫化碳溶液和若丹明590溶液的超快振

4、動(dòng)動(dòng)力學(xué)過程。BBO晶體在3000cm-1附近有兩個(gè)振動(dòng)能級(jí)，兩個(gè)振動(dòng)模間能量無法傳遞，并且晶體對(duì)應(yīng)均勻加寬的失相時(shí)間T2遠(yuǎn)長于非均勻加寬的失相時(shí)間T2*；而二硫化碳在3000cm-1附近有三個(gè)振動(dòng)模，其中兩個(gè)振動(dòng)模具有非?？斓膫鬟f途徑，通過加入四氯化碳證明分子間相互作用減弱導(dǎo)致振動(dòng)模結(jié)構(gòu)變化發(fā)生紅移；對(duì)于若丹明590溶液，發(fā)現(xiàn)其T2與T2*基本相近。最后我們又理論研究了CARS顯微技術(shù)，通過角光譜方法得到了高數(shù)值孔徑物鏡后的光場分布，