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文檔簡介
1、共振增強多光子電離(REMPI)是二十世紀(jì)七十年代末隨激光器的發(fā)展而發(fā)展起來的一種激光光譜方法,與飛行時間質(zhì)譜相結(jié)合在電離和探測過程中實現(xiàn)了光譜與質(zhì)譜的雙重選擇,具有高靈敏度、高分辨率、多組分探測等優(yōu)點,在環(huán)境污染檢測、物質(zhì)成分分析、分子結(jié)構(gòu)等方面發(fā)揮了重要的作用,近年來與很多學(xué)科進(jìn)行交叉,取得了豐碩的成果。目前,對多光子電離解離過程的研究已經(jīng)成為原子與分子物理學(xué)重要研究領(lǐng)域之一。 本文利用激光質(zhì)譜法對鄰溴甲苯、對溴甲苯以及甲苯
2、的多光子電離飛行時間質(zhì)譜(MPI—TOFMS)進(jìn)行了研究。主要包括以下內(nèi)容: (1)分別在355 nm和266 nm激光作用下,對鄰溴甲苯分子進(jìn)行多光子電離,得到了鄰溴甲苯的多光子電離解離質(zhì)譜。經(jīng)過分析認(rèn)為,355nm激光作用下,鄰溴甲苯?jīng)]有發(fā)生明顯的電離解離。在266nm激光作用下,鄰溴甲苯的多光子電離飛行時間質(zhì)譜比較豐富,通過改變激光強度,得到了部分碎片離子占總離子信號的百分比對激光強度的依賴關(guān)系,根據(jù)Gedanken提出的
3、激光與物質(zhì)相互作用的三種機制,得出鄰溴甲苯的多光子電離過程主要是母體分子解離—中性碎片電離。母體分子的解離主要有直接解離和先異構(gòu)后解離兩個可能的通道,對C7H7+、C6H+、C5H5+等碎片離子的可能形成過程進(jìn)行了討論。通過改變實驗條件,發(fā)現(xiàn)激光相對脈沖閥延時、激光強度、載氣壓均對離子的形成有重要影響,并對它們的影響作了說明。 (2)利用Gaussian03程序中的從頭算理論對鄰溴甲苯光解過程中的氫原子遷移反應(yīng)作了理論計算,得到
4、了反應(yīng)的活化能,結(jié)果顯示其重排勢壘小于激光的單光子能量,這一計算結(jié)果說明鄰溴甲苯分子在光解的過程中可能先發(fā)生異構(gòu),而后解離掉溴原子。 (3)利用266 nm激光作為光源對對溴甲苯分子進(jìn)行多光子電離,得到了對溴甲苯的多光子電離飛行時間質(zhì)譜,實驗測得了部分碎片離子占總離子信號的分支比對激光強度的依賴關(guān)系。用這些實驗結(jié)果分析了對溴甲苯的多光子電離解離機理,對C7H7+、C6H+、C5H5+等碎片離子的可能形成過程作了討論。結(jié)果表明,碎
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