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1、在化學(xué)發(fā)光過程中,溶液中參與反應(yīng)的化學(xué)環(huán)境對(duì)分子化學(xué)發(fā)光反應(yīng)產(chǎn)生很大的影響。了解和利用這些環(huán)境因素,可以提高化學(xué)反應(yīng)發(fā)光的強(qiáng)度及量子產(chǎn)率,從而提高檢測(cè)的靈敏度和選擇性。本文系統(tǒng)的研究了重要的化學(xué)反應(yīng)環(huán)境之一:溫度對(duì)魯米諾一過氧化氫化學(xué)發(fā)光體系的影響。 本文選用最常見的魯米諾--過氧化氫化學(xué)發(fā)光體系,研究了相同的魯米諾一過氧化氫混合溶液的最大化學(xué)發(fā)光強(qiáng)度與溫度的關(guān)系。結(jié)果發(fā)現(xiàn),其最大發(fā)光強(qiáng)度的對(duì)數(shù)與溫度的倒數(shù)成線性關(guān)系ln I<,
2、max>=--0.3392/T +6.0896,相關(guān)系數(shù)為0.9926,連續(xù)檢測(cè)5次的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差小于5%。同時(shí),我們也研究了溫度對(duì)金屬離子--魯米諾--過氧化氫的影響。我們選擇Co(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)、Cr(Ⅲ)、Fe(Ⅱ)和Mn(Ⅱ)作催化劑,研究在不同溫度條件下對(duì)魯米諾一過氧化氫化學(xué)發(fā)光的催化能力。結(jié)果發(fā)現(xiàn)隨著溫度的升高,Co(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)和Cr(Ⅲ)催化魯米諾一過氧化氫后產(chǎn)生的化學(xué)發(fā)光強(qiáng)度是先升高后降低;且Co(Ⅱ)、Cr(Ⅲ
3、)在40℃左右時(shí)對(duì)魯米諾一過氧化氫的化學(xué)發(fā)光的強(qiáng)度出現(xiàn)最大值,Cu(Ⅱ)在60℃左右時(shí)化學(xué)發(fā)光的強(qiáng)度出現(xiàn)最大值。而Fe(Ⅱ)、Mn(Ⅱ)催化的結(jié)果卻與此相同,隨著溫度的升高,化學(xué)發(fā)光的強(qiáng)度卻一直升高。這一現(xiàn)象對(duì)我們今后運(yùn)用金屬離子--魯米諾--過氧化氫的化學(xué)發(fā)光體系具有指導(dǎo)意義。在實(shí)驗(yàn)允許的條件下,我們可以選擇恰當(dāng)?shù)臏囟龋瑏硖岣呋瘜W(xué)發(fā)光的靈敏度。另一方面,我們還研究了金屬離子--魯米諾--過氧化氫的化學(xué)發(fā)光反應(yīng)機(jī)理:在堿性條件下,金屬離
4、子會(huì)與氫氧根離子形成沉淀,同時(shí)又與魯米諾形成六元環(huán)的螯合物,二者在反應(yīng)過程中相互競(jìng)爭(zhēng),然后六元環(huán)的金屬螯合物被過氧化氫氧化成反應(yīng)的中間體疊氮醌,最后被氧化成激發(fā)態(tài)的3--氨基鄰苯二甲酸根離子而發(fā)光。 另外,以鄰苯二腈、硫酸鋅為原料,采用微波固相法合成了鋅酞菁。將鋅酞菁磺化所得的磺酸基鋅酞菁溶液與牛血清白蛋白作用將導(dǎo)致共振瑞利散射顯著增強(qiáng)。在470nm處存在一共振散射強(qiáng)峰,牛血清白蛋白在0.25~20ug/mL的濃度范圍內(nèi)與散射強(qiáng)
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