載體對(duì)負(fù)載金催化劑光催化消除臭氧的影響研究.pdf

1、近些年，載體對(duì)于催化劑的重要影響基本達(dá)到了共識(shí)，但載體對(duì)于負(fù)載金催化劑活性產(chǎn)生影響的內(nèi)在機(jī)制尚不清楚，本文對(duì)不同晶型TiO<,2>作為載體、摻雜Zn的TiO<,2>載體、TiO<,2>的焙燒處理及制備過程中氯離子的影響進(jìn)行了研究。 采用沉積-沉淀(DP)法制備負(fù)載型的納米Au/TiO<,2>催化劑。用漫反射光譜(DRS)、C射線-光電子能譜(XPS)、透射電子顯微鏡(TEM)等實(shí)驗(yàn)手段對(duì)其進(jìn)行了一系列表征，并考察了催化劑上臭氧的

2、光催化消除性能。DRS表征顯示在550 nm附近Au/TiO<,2>催化劑有一強(qiáng)的金屬Au的等離子共振吸收峰，表明所制得的催化劑中Au簇是金屬態(tài)的。這與XPS表征的結(jié)果一致，并且XPS結(jié)果還表明Au簇是Au/TiO<,2>催化劑的負(fù)電中心。選用不同晶型TiO<,2>作為載體，采用沉積-沉淀法制備了Au/TiO<,2>光催化劑以考察TiO<,2>晶型對(duì)Au/TiO<,2>光催化分解臭氧活性的影響。結(jié)果表明：光催化分解臭氧的活性順序?yàn)锳u/

3、P25>Au/Anatase>Au/Rutile。這與未沉積金之前在單一TiO<,2>上分解臭氧的活性順序是一致的。由催化劑的Au 4fXPS分析發(fā)現(xiàn)，不同晶型TiO<,2>上的電荷向金簇遷移能力有明顯差異，加之載體本身對(duì)臭氧光催化分解活性不同，兩者協(xié)同作用導(dǎo)致負(fù)載金催化劑光催化分解臭氧活性的不同。SPS信號(hào)強(qiáng)度與催化劑光催化活性有很好的對(duì)應(yīng)關(guān)系，SPS信號(hào)越強(qiáng)，光生電子和空穴分離效率越高，光催化活性越好。 基于以TiO<,2>

4、為基礎(chǔ)的載體對(duì)光催化分解臭氧的重要作用，本文采用浸漬法、共沉淀法、水熱法制備了Ti/Zn摩爾比為98：2的TiO<,2>/ZnO復(fù)合氧化物，然后利用沉積-沉淀法制備金催化劑，比較了它們與Au/TiO<,2>對(duì)O<,3>的光催化分解性能的不同。研究發(fā)現(xiàn)復(fù)合氧化物制備的負(fù)載型金催化劑活性均低于單一的Au/TiO<,2>。其原因可能是一方面除了浸漬法制備的TiO<,2>-ZnO樣品上的金經(jīng)空氣氣氛473K處理后是金屬態(tài)的，水熱法和共沉淀法制備

5、的TiO<,2>-ZnO上的金經(jīng)空氣氣氛473 K處理后是氧化態(tài)的；另一方面Zn<'2+>的引入可能部分的取代了Ti<'3+>，使得催化劑上的活性位減少。 TiO<,2>的焙燒處理顯著影響著負(fù)載金催化劑的催化行為，本文將TiO<,2>在空氣中分別以200℃、500℃、750℃、850℃、1000℃焙燒4個(gè)小時(shí)，評(píng)價(jià)它們對(duì)O<,3>的光催化分解活性。未處理和200℃處理的TiO<,2>初活性都很低，并呈直線下降。而處理溫度500℃