2023年全國(guó)碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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1、氮氧化物是典型的環(huán)境污染物,會(huì)破壞臭氧層、形成酸雨、化學(xué)煙霧等。其中,N2O是繼CO2、CH4之后的第三大溫室效應(yīng)氣體,潛熱值是CO2的310倍,在大氣中穩(wěn)定存活120年之久。因此,高效的控制N2O氣體的排放具有現(xiàn)實(shí)意義。催化方法是消除氮氧化物的主要手段。
  本論文選擇Al2O3、Co3O4和La1.6Sr(Ba)0.4NiO4在為載體,制備了一系列的Ru基催化劑。以催化N2O分解和NO+CO為模型反應(yīng),通過XRD、TEM、XP

2、S、H2-TPR、O2-TPD、in situ DRIFTS等手段對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)、可被還原能力、氧的脫附能力、表面釕活性物種、氧空位等性質(zhì)進(jìn)行表征??疾霷u與載體之間的相互作用對(duì)Ru顆粒大小、分散以及價(jià)態(tài)的影響,以及對(duì)催化劑表面性質(zhì)的改變;明確催化劑催化活性、穩(wěn)定性、抗H2O和O2等性能的影響因素;提出相應(yīng)的催化反應(yīng)活性物種和反應(yīng)過程。主要工作如下:
  (1)分別采用H2、空氣和NaBH4處理方法制備一系列表面含不同Ru物種的R

3、u/Al2O3催化劑。考察催化劑分解N2O催化性能。新鮮催化劑活性順序?yàn)?Ru/Al2O3-H2>Ru/Al2O3-NaBH4>Ru/Al2O3-air。但催化劑使用后出現(xiàn)明顯的低溫失活現(xiàn)象。因此,考察催化劑的失活原因及催化N2O分解的活性物種。Ru顆粒團(tuán)聚,以及N2O分解過程中,O沒有及時(shí)脫附,使Ru價(jià)態(tài)升高,轉(zhuǎn)變成低活性物種降低了催化劑活性。Ru與Al2O3之間的相互作用較弱,不能使表面活性Ru物種穩(wěn)定存在。
  (2)通過共

4、沉淀的方法制備一系列的Rux-Co3O4(x=0.1-0.3)催化劑??疾齑呋瘎┓纸釴2O的催化性能(活性、穩(wěn)定性、抗O2和H2O性)。Rux-Co3O4比Co3O4具有更高的活性和穩(wěn)定性。在O2(1.5%)和H2O(2.1%)存在下,依然保持較好的催化性能。隨后,考察Rux-Co3O4高活性及Co3O4易失活的主要原因。與Co3O4相比較,Rux-Co3O4催化劑具有更高的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、脫附氧能力以及更多表面Co2+和氧空位含量,這歸因

5、于Ru與Co3O4之間強(qiáng)的相互作用。這種相互作用控制Ru顆粒的生長(zhǎng)及分散,穩(wěn)定高活性Ru價(jià)態(tài)。
  (3)通過浸漬和EG還原法制備Ru/La16Sr0.4NiO4(LSN)催化劑,探討Ru/LSN催化N2O分解失活的原因。N2O分解的O物種吸附在催化劑的活性位上,較難脫附,活性位不能循環(huán);Ru物種被O物種氧化,生成低活性的Ru4+,從而催化劑失活。而Ru/LSN-EG催化劑穩(wěn)定性高,即使在O2(3%)和H2O(4.2%)條件下,依

6、然保持高活性和穩(wěn)定性。Ru與LSN之間存在較強(qiáng)的相互作用,這種作用能夠提高Ru分散,穩(wěn)定表面高活性Ru3+物種。
  (4)通過EG還原方法制備Ru/La1.6Ba0.4NiO4(Ru/LBN)催化劑,考察催化劑消除NO+CO反應(yīng)的催化性能。與LBN相比較,Ru/LBN表現(xiàn)出較高的催化NO+CO反應(yīng)活性和穩(wěn)定性,500℃時(shí),NO和CO幾乎完全轉(zhuǎn)化。Ru與LBN之間的相互作用導(dǎo)致LBN的表面發(fā)生再構(gòu),從而Ru/LBN具有高的可被還原

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