13X沸石-活性炭復合材料孔結構調節(jié)及其在CN4-N2分離中的應用.pdf

1、煤層氣俗稱瓦斯，其主要成分為CH4和N2，還含有少量CO2。甲烷既是一種溫室效應氣體又是重要的化工原料和潔凈能源，但CO2和N2的存在影響了甲烷的利用率。目前，我國煤層氣主要以直接抽放的形式排放到大氣中，而抽放煤層氣中大量CH4直接排放不僅嚴重影響環(huán)境，也是巨大的能源浪費，所以充分富集煤層氣中的CH4意義重大。本文研究了13X沸石/活性炭復合材料的制備過程中活化時間對其含碳量及孔結構的影響，以及不同活化時間樣品分別對CH4、N2純組分氣

2、體的吸附性能和其對CH4/N2的分離比的影響。并研究了NH4Cl處理后樣品的晶型、孔結構以及對CH4、N2純組分氣體的吸附性能和其對CH4/N2氣體的吸附分離比的影響。進一步利用酚醛樹脂乙醇溶液液相碳沉積對13X沸石/活性炭復合材料的的孔結構進行調節(jié)?？疾炝私n次數(shù)、浸漬液濃度、浸漬時間、熱處理溫度對液相碳沉積效果的影響以及不同浸漬次數(shù)的樣品對CH4和N2純組分氣體的吸附性能以及其對CH4/N2的吸附分離比的影響。目的在于為煤層氣中甲烷

3、的分離提純提供一種高效的吸附劑。本論文主要研究內容及結論如下:
　　1.煤矸石、瀝青、白炭黑以一定比例混合制備13X沸石/活性炭復合材料，通過改變活化時間制備得到一系列不同活化時間的13X沸石/活性炭復合材料樣品。對所有樣品進行含碳量測定以及進行XRD、低溫N2吸附-脫附和CO2吸附表征，結果表明樣品含碳量隨活化時間的延長而減少，當活化時間達到24h后，繼續(xù)延長活化時間，樣品含碳量變化變緩。樣品的XRD圖中都含有X沸石的特征峰，活

4、化時間為24h制備得到的樣品含有總比表面積、微孔比表面積和孔體積最大，分別為:1018m2/g、868m2/g和0.765cm3/g。且樣品所含有的微孔(＜2nm)量也是最多。
　　2.利用NH4Cl對不同活化時間系列復合材料樣品進行處理，研究樣品經(jīng)表面改性后對CH4、N2純組分氣體的平衡吸附量和吸附分離比的變化，結果表明CH4、N2分別在經(jīng)NH4Cl處理前后系列復合材料樣品上的平衡吸附量隨著活化時間的延長都呈先增大后減小的趨勢，

5、其中活化時間為24h制備得到的樣品平衡吸附量為最大。對比改性前后樣品，改性后樣品平衡吸附量都有所下降，但CH4/N2的吸附分離比得到了大大的提升，活化時間為24h制備得到的樣品改性后CH4/N2的分離比高達3.4。
　　3.利用酚醛樹脂乙醇溶液對活化時間為24h的13X沸石/活性炭復合材料進行液相碳沉積調孔，通過XRD、低溫N2吸附-脫附和CO2吸附表征，考察了浸漬次數(shù)、浸漬液濃度、浸漬時間和熱處理溫度等條件對碳沉積效果的影響，結