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文檔簡介
1、鹵代有機(jī)物(halogenated organics),如氯酚(CPs)、多溴聯(lián)苯醚(PBDEs)等,作為反應(yīng)中間體、有機(jī)溶劑和重要的化工原料在工業(yè)生產(chǎn)中通過各種途徑傳播到大氣,水體,土壤等環(huán)境當(dāng)中,嚴(yán)重污染了生態(tài)環(huán)境。目前,在環(huán)境鹵代有機(jī)物去除方法的研究中,使用零價金屬作為還原脫鹵素材料的研究受到人們的重視。其中零價鐵(ZVI)由于其便宜的價格和優(yōu)良的氧化還原電位,在鹵代有機(jī)物的脫鹵素應(yīng)用中倍受重視。但是,單一的零價鐵在催化加氫反應(yīng)中
2、效率不高,提高鐵材料的反應(yīng)效率成了人們所關(guān)注的研究方向。催化金屬Ni的加入會大大增強(qiáng)零價鐵材料的脫鹵加氫性能,因此,Ni/Fe雙金屬納米材料是對單一零價鐵材料的性能強(qiáng)化,對其制備和應(yīng)用的研究具有十分重要的意義。利用支持材料作為模板負(fù)載Ni/Fe雙金屬的固定化技術(shù),可以有效降低金屬納米材料在使用中因?yàn)閳F(tuán)聚而導(dǎo)致活性降低的不利影響,并且利用支持材料的比表面積大的特點(diǎn),還能有效增加催化活性位點(diǎn),進(jìn)而增強(qiáng)材料催化效率。
本論文提出了一
3、種新的Ni/Fe雙金屬合成方法——同步球磨和化學(xué)沉積法,可制備出活性更高、穩(wěn)定性更好的Ni/Fe催化材料,并對新材料在環(huán)境污染物處理中的應(yīng)用進(jìn)行了研究。該研究工作提供的Ni/Fe雙金屬納米材料制備方法可以工業(yè)放大,得到的雙金屬催化材料比類似材料的加氫脫鹵催化活性更高,具有很高的現(xiàn)實(shí)應(yīng)用價值。文章中還對Ni/Fe雙金屬實(shí)現(xiàn)了固定化,從而降低了金屬納米材料在使用過程中聚集、流失等弊端。主要結(jié)論如下:
1、提出了一種制備雙金屬納米材
4、料的新方法,即同步球磨和化學(xué)原位沉積法(B&C),該方法結(jié)合了球磨和化學(xué)沉積的優(yōu)點(diǎn),制備得到的雙金屬材料在還原加氫脫氯方面具有更高的催化性能。該方法在雙金屬納米材料的制備方面具有一定的普適性,容易進(jìn)行工業(yè)生產(chǎn);
2、球磨時間的提高可以明顯增強(qiáng)Ni/Fe-B&C材料的催化活性,隨著制備過程中球磨的時間增加其活性不斷增強(qiáng),本論文中所制備的Ni/Fe-B&C材料經(jīng)過4h的B&C作用,其催化活性最高;
3、Ni金屬的引入可以
5、有效提高鐵基材料的催化性能,當(dāng)Ni含量在20%以下時,提高Ni含量能夠有效提高材料的催化性能,但Ni含量超過25%之后,材料的催化性能明顯降低,因此,Ni/Fe-B&C材料在Ni含量為25%左右時催化活性最高;
4、Ni/Fe-B&C材料高催化活性一方面來自于材料內(nèi)部分布均勻的細(xì)小的Ni金屬顆粒作為催化活性位點(diǎn),另一方面則是由于球磨作用使材料中產(chǎn)生晶格缺陷,材料中缺陷程度越高,材料的脫氯催化活性也就越高;
5、陽離子
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