鈰鋯固溶體的制備及其CO催化氧化性能的研究.pdf

1、熱穩(wěn)定性良好的鈰鋯固溶體廣泛應(yīng)用于汽車尾氣催化劑中，隨著法規(guī)要求的日益嚴(yán)格，其催化性能仍需提高。本論文主要研究溶劑熱法制備疏松球狀的摻銅鈰鋯固溶體、反滴加共沉淀法制備摻廉價(jià)金屬的鈰鋯固溶體和浸漬法制備的負(fù)載氧化銅的鈰鋯固溶體，并從材料制備、組成成分、性能評(píng)價(jià)及催化機(jī)理等方面進(jìn)行了系統(tǒng)討論。
　　1.溶劑熱法制備摻銅的疏松球狀鈰鋯固溶體及其CO催化性能研究
　　我們利用無模板的乙醇熱法，一步合成了具有介孔結(jié)構(gòu)的摻銅鈰鋯固溶體納

2、米球。制備過程中，鈰源來自于硝酸鈰，鋯源為氯氧化鋯，銅源采用硝酸銅，PVP為表面活性劑，同時(shí)有包覆劑的作用，氨水、雙氧水和甲酸分別充當(dāng)沉淀劑、氧化劑和配體。TEM觀察表明得到的單分散納米球的粒徑約為130nm，表面粗糙。結(jié)合XRD分析，銅被摻進(jìn)氧化鈰的螢石結(jié)構(gòu)中。摻銅引起晶格變形增加氧空位，提升了摻銅鈰鋯固溶體的CO催化氧化性能。
　　2.反滴加共沉淀法制備摻雜鈰鋯固溶體及其CO催化性能研究
　　分別將硝酸鈰作為鈰源、氧氯化

3、鋯作為鋯源、硝酸銅作為銅源，水作溶劑，以聚乙烯吡咯烷酮(PVP)作為添加劑，氨水為沉淀劑，采用反滴加共沉淀法經(jīng)離心、干燥、焙燒得摻銅鈰鋯固溶體。同樣方法制得摻鐵、摻鋁鈰鋯固溶體。X射線衍射(XRD)、拉曼光譜（Raman）分析表明其他金屬離子很好地?fù)竭M(jìn)了鈰鋯固溶體中。Raman分析表明摻雜后的鈰鋯固溶體的氧空位量增多，其中摻銅之后的氧空位量最大。程序升溫還原(TPR)圖中摻銅的鈰鋯固溶體峰溫較低，表明其更容易被還原。摻雜能夠提高鈰鋯固溶

4、體的CO催化氧化性能，其中摻銅的效果最明顯。
　　3.負(fù)載氧化銅鈰鋯固溶體的制備、表征及其CO催化性能研究
　　我們通過反滴加共沉淀法制備出的鈰鋯固溶體作為載體，然后將產(chǎn)物分散在Cu(NO3)3溶液中，焙燒后得到Cu-supported CeO2-ZrO2納米顆粒，XRD圖譜中有CeO2和CuO兩個(gè)物相的峰。TEM圖表明鈰鋯固溶體負(fù)載CuO后可以抑制團(tuán)聚。氧化銅和鈰鋯固溶體的協(xié)同作用以及產(chǎn)物較好的分散性使其催化性能明顯提高。