固定床上TS-1催化丙烯環(huán)氧化制備環(huán)氧丙烷反應(yīng)研究.pdf

1、環(huán)氧丙烷是一種非常重要的化工產(chǎn)品,目前的生產(chǎn)方法主要是氯醇法和共氧化法,但它們都有很明顯的缺陷。前者生成大量含氯的廢水和固體廢棄物,對(duì)環(huán)境污染嚴(yán)重;后者工藝流程長(zhǎng)、原料純度要求高、投資大。鈦硅分子篩(TS-1)催化的丙烯與H2O2直接環(huán)氧化合成環(huán)氧丙烷反應(yīng),具有工藝簡(jiǎn)單、反應(yīng)溫和、選擇性高、無(wú)污染等優(yōu)點(diǎn),將是未來(lái)環(huán)氧丙烷生產(chǎn)的主要工藝。
　　本論文工作先采用水熱法合成了TS-1分子篩,并將其成型后,用于固定床上催化液相丙烯環(huán)氧化反

2、應(yīng)。首先研究了反應(yīng)溫度、反應(yīng)壓力、甲醇濃度和過(guò)氧化氫濃度對(duì)轉(zhuǎn)化率、產(chǎn)物選擇性和催化劑穩(wěn)定性的影響;其次,研究了催化劑經(jīng)堿改性、沉積碳改性、烷基化改性等對(duì)催化劑穩(wěn)定性的影響;最后,研究了反應(yīng)溫度、甲醇濃度、過(guò)氧化氫濃度等對(duì)催化劑失活的影響,同時(shí)考察了失活反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。
　　實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,催化劑穩(wěn)定性隨反應(yīng)溫度升高,以及反應(yīng)壓力、甲醇濃度、環(huán)氧丙烷選擇性的增加而提高;但將過(guò)氧化氫中陽(yáng)離子交換成氫離子后未能提升催化劑的穩(wěn)定性。