用乙醇為模板合成ZSM-5沸石分子篩的研究.pdf

1、大連理工大學(xué)碩士學(xué)位論文用乙醇為模板合成ZSM-5沸石分子篩的研究姓名：高敏申請學(xué)位級別：碩士專業(yè)：工業(yè)催化指導(dǎo)教師：郭洪臣20090629用乙醇為模板合成Z S M ．5 沸石分子篩的研究S y n t h e s i s o f Z S M 一5Z e o l i t e i nt h e P r e s e n c e o f E t h a n o lT e m p l a t eA b s t r a c tZ S M 一5

2、i sm o r e c o n c e r n e d f o r i t su n i q u ep o r es y s t e m a n d s h a p e s e l e c t i v i t y ．A t p r e s e n t ，t h e s y n t h e s i s o f Z S M 一5 z e o l i t e g e n e r a l l y n e e d s o r g a n i c

3、a m i n e s a st e m p l a t i n ga g e n t ．S o m e t i m e s ，Z S M - 5z e o l i t e i sa l s os y n t h e s i z e d 麗t ha m m o n i a a st e m p l a t e o rs i m p l y w i t h o u tu s i n g a n y t e m p l a t e ．O r

4、 g a n i ca m i n e s g e n e r a l l y h a v es t r o n gt e m p l a t i n g e f f e c t ，h o w e v e r , t h e ya r ee x p e n s i v ea n d p o i s o n o u s ．A m m o n i a i sc h e a p ，b u t i t st e m p l a t i n g

5、e f f e c ti sq u i t e w e a k a n d i th a s s e r i o u s e n v i r o n m e n tp r o b l e m ．S y n t h e s i s o f Z S M 一5z e o l i t e w i t h o u t u s i n g t e m p l a t eu s u a l l ys u f f e r s f r o ml o w

6、e r p u r i t y ，p o o r c r y s t a l l i n i t y ，n o n - u n i f o r mc r y s t a l s i z e s ，a n dS Oo n ．I ti sb e l i e v e d t h a tt h e u s e o f e t h a n o la st e m p l a t eh a s t h e p o s s i b i l i t y

7、t oa v o i d t h e s h o r t c o m i n g s ．T h e r e f o r e ，i n t h i sp a p e r ，t h eh y d r o t h e r m a l s y n t h e s i so f Z S M 一5z e o l i t e f r o me t h a n o l - c o n m i m n gg e l s W a s i n v e s t

8、 i g a t e d ．Z e o l i t e s a m p l e s w e r ec h a r a c t e r i z e db y t e c h n i q u e s i n c l u d i n g X - r a yd i f f r a c t i o n ( X R D ) ，X —r a yf l u o r e s c e n c e ( X R F ) ，S c a n e l e c t r

9、 o nm o c r o s c o p e ( S E M ) ，T h e r m o —g r a v i t ya n a l y s i s ( T G ) ，p r o b e m o l e c u l ea d s o r p t i o na n d a m m o n i a t e m p e r a t u r ep r o g r a m m e d d e s o r p t i o n ( N H 3 T

10、 P D ) ．T h e f o l l o w i n gr e s u l t sa n d c o n c l u s i o n s a r e o b t a i n e d ：( 1 ) E t h a n o l b e n e f i t st h e n u c l e a t i o na n d c r y s t a l g r o w t h o f Z S M - 5 z e o l i t e ，s h

11、o w i n gr e m a r k a b l et e m p l a t i n ge f f e c tf o r Z S M - 5 s y n t h e s i s ．T h e r m a l a n a l y s i si n d i c a t e st h a te t h a n o l h a sw e a k i n t e r a c t i o n w i t 】．1t h e p o r ew a

12、 l l s o f z e o l i t e ，i tm i g h t t e m p l a t et h eZ S M 一5z e o l i t e s y n t h e s i st h r o u g h a s o —c a l l e dp o s i t i v e l yc h a r g e d t e t r a h e d r a lc o n f i g u r a t i o no r g a n i

13、 z e d b y N 式。A f t e rs y n t h e s i st h em o l e c u l e s o f e t h a n o lC a n b e r e m o v e d b y w a t e r w a s h i n g ．( 2 ) B y o p t i m i z i n gt h e g e lc o m p o s i t i o n a n d c r y s t a l l i

14、z a t i o nc o n d i t i o n s ，h i g h e rp u r i t ya n dc r y s t a l l i n i t yZ S M 一5z e o l i t e sw e r e s u c c e s s f u l l ys y n t h e s i z e d i nt h eS i 0 2 ／A 1 2 0 3 r a n g eo f 3 0 t o2 4 0 w i t h

15、 d e s i r e dc r y s t a ls i z e s ．S u b j e c t i n g t h e e t h a n o l —c o n t a i n i n gg e l su n d e r a g i t a t i o nc r y s t a l l i z a t i o n c o u l d r e d u c e t h e c r y s t a ls i z ea n d a d

16、j u s tt h e c r y s t a lm o r p h o l o g y o f Z S M 一5z e o l i t e ．S e e d i n gt h e e t h a n o l - c o n t a i n i n g g e l sc o u l d f u r t h e rs h o r t e nt h e i n d u c t i o n p e r i o d a n dc r y s

17、t a l l i z a t i o n t i m e ．I na d d i t i o n ，s e e d i n gw a s a l s os e e n t ob eb e n e f i c i a lf o r t h er e d u c t i o no fz e o l i t i cc r y s t a ls i z e ．7 F h ec r y s t a ls i z eo f p r o d u c

18、 t s c o r r e l a t i n g w i t h t h ec r y s t a ls i z eo f s e e d s t oc o n s i d e r a b l e e x t e n t ．( 3 ) C h a r a c t e r i z a t i o n s c a r r i e d o u t w i t hS i 0 2 ／A 1 2 0 3o f 3 0 ，4 0 ，6 0 ，9

19、0s a m p l e s f r o ms c a l e —u ps y n t h e s i s ( i n10 0L a u t o c l a v e ) i n d i c a t e t h a t ，z e o l i t e sf r o m e t h a n o l —c o n t a i n i n gg e l sp o s s e s sh i g h e r t h e r m a l a n d h