有機(jī)負(fù)氫化合物的固載研.pdf

1、近年來(lái)，有機(jī)負(fù)氫化合物得到了越來(lái)越多的關(guān)注，它是指在形式上能提供一個(gè)負(fù)氫離子的一類化合物，其中煙酰胺輔酶(NAD(P)H)是這類化合物的典型代表。研究表明，NAD(P)H的活性部位是1，4-二氫吡啶，因此，一系列人工合成的有機(jī)負(fù)氫化合物被成功合成出來(lái)，如1-芐基-1，4-二氫煙酰胺(BNAH)、漢斯酯(HEH)、10-甲基-9，10-二氫吖啶(AcrH2)等，它們及其衍生物都得到了廣泛的應(yīng)用。
　　然而在實(shí)際的應(yīng)用中，這類有機(jī)負(fù)氫

2、化合物的分離是比較困難的，因?yàn)樗鼈兲幵谝粋€(gè)均相的反應(yīng)體系中。為了解決這個(gè)問(wèn)題，研究人員將其固載在一些載體表面，而目前用于有機(jī)負(fù)氫化合物固載的載體主要有Merrifield樹(shù)脂、SiO2、聚硅氧烷和PEG等。最近，磁性納米顆粒(MNPs)逐漸發(fā)展成為了一種較為理想的有機(jī)催化劑的載體，并且磁性納米顆粒固載的有機(jī)催化劑已經(jīng)被廣泛地應(yīng)用于偶聯(lián)反應(yīng)和氧化還原反應(yīng)中，而到目前為止，還沒(méi)有任何關(guān)于磁性納米顆粒固載有機(jī)負(fù)氫化合物的報(bào)道。
　　因此

3、，本課題采用共沉淀法制備了粒徑在10-16 nm之間的Fe3O4納米顆粒，并用原硅酸四乙酯對(duì)其表面進(jìn)行包裹，得到了SiO2層厚度在8-10 nm之間的Fe3O4@SiO2納米顆粒。稍后，將上述兩種載體用于有機(jī)負(fù)氫化合物BNAH的固載研究中，制得三種MNPs-BANH，并將其用于α，β-環(huán)氧酮和亞胺等底物的催化還原反應(yīng)中。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，經(jīng)過(guò)兩種方法制得的三種MNPs-BNAH在α，β-環(huán)氧酮的還原反應(yīng)中均表現(xiàn)出較好的活性，其中MNPs-B