幾種2：1型鎂鋁水滑石的合成及其層間域的柱撐改型.pdf

1、本文系統(tǒng)比較了水滑石的水熱合成方法，深入考查了影響合成水滑石質(zhì)量的各種因素，優(yōu)化了堿鹽濃度、堿鹽比、混合方式和混合速度、沉淀溫度與N2氣保護、攪拌強度和攪拌時間、晶化溫度和晶化時間等合成條件．采用自行設(shè)計的“室溫瞬間共沉淀”法，合成了接近最大板層電荷密度(0.040 e／nm<'2>)和最高陰離子交換容量(2.0 mol／mol)的2:1型鎂鋁碳酸根型和硝酸根型水滑石[Mg<,4>A1<,2>(OH)<,12>]C0<,3>·3.75H

2、<,2>0和[Mg<,2>Al(OH)<,6>]NO<,3>．嘗試了“焙燒脫碳”、“浸泡置換”，“調(diào)酸除碳”、“加熱交換”，以及“反向滴加”、“微波促換”等制備大陰離子柱撐水滑石的方法和手段，仔細對比了各種方法的插入效果，最終以所合成的水滑石為母板，以磷鎢酸根離子(PW<,12>0<,40><'3->)為柱撐劑，采用自主設(shè)計的“恒pH反向滴加”法，對水滑石的層間域進行了柱撐改型，在水滑石的板層間插入了“類籠狀”Keggin型PW<,12

3、>0<,40><'3->離子，合成了磷鎢酸根柱撐2:1型鎂鋁水滑石[Mg<,6>Al<,3>(OH)<,18>]PW<,12>0<,40>。 采用化學(xué)分析、XRD、BET、DTA、TGA和IR等手段對所合成的水滑石及其柱撐產(chǎn)物的組成和結(jié)構(gòu)進行了表征．結(jié)果表明，所合成的兩種水滑石的Mg／A1摩爾比均在1.97～2．07之間，組成單一，純度高，結(jié)晶性好，比表面積為60．34 m<'2>/g，達到理論預(yù)測的最好水平，充分顯現(xiàn)出“室溫瞬

4、間共沉淀”合成法的優(yōu)越性；所制備的陰離子柱撐水滑石的XRD分析結(jié)果顯示，doo<,z>值明顯增大，比表面積顯著增加，表明大陰離子已插入水滑石層間，60.34 m2/g的比表面積超過了同類型柱撐水滑石的文獻報道值，體現(xiàn)出“pH反向滴加”插入法的先進性；根據(jù)XRK中003衍射峰表現(xiàn)出1。38nm的晶面間距，提出了大陰離子在水滑石層間有隔層插入傾向的觀點。本文的主要創(chuàng)新點有三：一是用所設(shè)計的“室溫瞬間共沉淀”法成功合成了2:1型鎂鋁碳酸根型和

5、硝酸根型水滑石，各項性能指標達到理論預(yù)測的最好水平，為在其層間域進行各種各樣的柱撐改型奠定了基礎(chǔ)；二是用所設(shè)計的“恒pH反向滴加”插入法制成了磷鎢酸根柱撐2:1型鎂鋁水滑石，性能優(yōu)良，為用于飲水降氟除砷及其他陰離子交換場合和用作分子篩和催化劑在石油化工、環(huán)境保護等領(lǐng)域的應(yīng)用準備了條件；三是在解釋[Mg<,6>Al<,3>(OH)<,18>]PW<,l2>O<,40>的XRD圖譜時，提出了大陰離子在水滑石層間有隔層插入傾向的觀點，比用磷鎢