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文檔簡介
1、本文在對國內(nèi)外La-Mg-Ni系貯氫合金結(jié)構(gòu)和貯氫性能的研究進(jìn)展進(jìn)行全面綜述的基礎(chǔ)上,以La-Mg-Ni系A(chǔ)<,2>B<,7>、A<,5>B<,19>(A:rare earth,Ca,and Mg;B:transitionmetals and Al)型儲氫合金為研究對象,運用XRD、SEM、EPMA等材料研究方法和電化學(xué)測試方法對研究合金進(jìn)行了結(jié)構(gòu)與電化學(xué)性能的研究。本文在保證合金主相為La<,3>MgNi<,14>、La<,4>MgN
2、i<,19>的基礎(chǔ)上,對合金進(jìn)行合金化處理,試圖從相結(jié)構(gòu)和元素合金化兩方面來提高合金電極的循環(huán)穩(wěn)定性。 對于La<,0.75>Mg<,0.25>Ni<,3.5>(TiNi<,3>)<,x>(x=0.1)合金,系統(tǒng)研究了退火熱處理對合金相結(jié)構(gòu)與電化學(xué)性能的影響。結(jié)果表明,鑄態(tài)及退火合金均由Ce<,2>Ni<,7>、Gd<,2>Co<,7>、LaNi<,5>、TiNi<,3>多相組成。退火1h時合金中TiNi<.3>相呈包絡(luò)狀包圍合
3、金主相,隨著退火時間的增加,合金中TiNi<,3>相呈團聚趨勢。包絡(luò)狀的出現(xiàn),有利于合金電極的循環(huán)穩(wěn)定性,同時也為氫擴散提供了更多的通道,也有利于合金電極的高倍率放電性能。合金電極的高倍率放電性能主要由氫在合金體相中擴散速率所控制。在x=0.3時,合金電極TiNi<,3>相包絡(luò)主相的趨勢更明顯,此時,合金電極的循環(huán)穩(wěn)定性得到進(jìn)一步改善。 對于La<,0.75>Mg<,0.25-x>Ti<,x>Ni<,3.5-y>Mn<,y>(x
4、=0~0.25,y≥2x)合金,在Ti、Mn元素的共同作用下,合金電極的相結(jié)構(gòu)與電化學(xué)性能發(fā)生了很大的變化。合金基礎(chǔ)試樣La<,0.75>Mg<,0.25>Ni<,3.5>為含有Ce<,2>Ni<,7>、Gd<,2>Co<,7>型結(jié)構(gòu)的(La,Mg)<,2>Ni<,7>相。加入Ti后,合金中出現(xiàn)了TiNi<,3>相。當(dāng)v=0.5時,合金中開始出現(xiàn)LaNi<,5>相,大量Mn的加入有利于LaNi<,5>相的形成。大量的Ti、Mn加入后合金
5、中出現(xiàn)MnNi相。Ti、Mn元素的加入對合金電極的活化性能影響不大,但是合金電極的最大放電容量卻隨著Ti、Mn元素的添加大大降低,當(dāng)x=0.25,y=0.5時,合金電極的最大放電容量僅為128.32 mAh/g。當(dāng)y=2x,x≤0.1時,合金電極的循環(huán)穩(wěn)定性變化不大,在x=0.1,y=0.5時,合金的循環(huán)穩(wěn)定性較差,當(dāng)x=0.25,y=2x時,合金循環(huán)100次容量幾乎不衰減。合金電極的循環(huán)穩(wěn)定性與合金中的相組織及Mg元素的多少等因素有關(guān)
6、。Ti、Mn元素加入后合金電極的高倍率放電性能大大降低。HRD<,900>從x=0時的85.13%降低到x=0.25時的13.05%。合金電極的高倍率放電性能主要由氫在合金體相中擴散速率所控制。 以La<,4-x>Pr<,x>MgNi<,19>(x=0~2.0)儲氫合金為研究對象,系統(tǒng)的研究了用Pr替代La后La<,4-x>Pr<,x>MgNi<,19>相結(jié)構(gòu)與電化學(xué)性能的影響。研究表明,Pr元素的加入有利于La<,4>MgNi
7、<,19>相的形成。La<,4>MgNi<,19>相豐度從x=0時的29.92%增加到x=0.2時的94.31%。同時,由于Pr的原子半徑(0.183nm)小于La原子半徑(0.188nm),合金中各相的晶胞參數(shù)及晶胞體積隨x值的增加均幾乎線性減小。隨著x值的增加,合金的平臺壓整體呈增加趨勢。多量的Pr會惡化合金的活化性能。合金電極的最大放電容量隨著x值的增先增加后減少,在x=0.4時有最大值380.14mAh/g。合金電極的循環(huán)穩(wěn)定性
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