納微米石墨化碳球的制備及性能研究.pdf

1、納米尺度的洋蔥狀富勒烯(Onion-like Fullerenes，OLFs)是繼C<,60>、碳納米管之后人們發(fā)現(xiàn)的又一種嶄新的全碳物質(zhì)，其具有較高的石墨化程度、良好的抗腐蝕性、高的導(dǎo)電性、較大的比表面積等特性，預(yù)計(jì)將在作為催化劑載體方面發(fā)揮巨大作用。目前炭黑、碳納米管等碳材料已經(jīng)廣泛地用于催化劑載體，但是尚無使用洋蔥狀富勒烯作為催化劑載體的報(bào)道。 本文使用化學(xué)氣相沉積法(Chemical Vapor Deposition，

2、CVD)制備了內(nèi)包金屬Fe的洋蔥狀富勒烯，采用硝酸回流的方法對其進(jìn)行了純化處理和官能化處理；通過浸漬還原法制備了20 wt.％Pt/OLFs和Pt/Vulcan XC-72催化劑；利用高分辨透射電子顯微鏡(High Resolution Transmission ElectronMicroscope，HRTEM)、場發(fā)射掃描電子顯微鏡(Field Emission ScanningElectron Microscope，F(xiàn)ESEM)、X

3、-身寸線衍射(X-ray Djffraction，XRD)、X-射線光電子能譜(X-ray Photoelectron Spectroscope，XPS)等對產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行了表征，并通過電化學(xué)實(shí)驗(yàn)表征了催化劑對活性物質(zhì)甲醇的電催化性能。 結(jié)果表明： ①經(jīng)酸處理后OLFs的純度得到了較大的提高，去除了其中絕大部分的內(nèi)包Fe顆粒和部分的非晶碳顆粒，并使其表面出現(xiàn)了大量的羰基、羥基和羧基等官能團(tuán)，這些官能團(tuán)一方面增強(qiáng)了

4、OLFs的水溶性，另一方面也為Pt顆粒在OLFs表面的附著提供了條件。 ②浸漬還原法制備的Pt/OLFs中，Pt顆粒在OLFs上具有高度的分散性，且具有典型的fcc結(jié)構(gòu)；其平均直徑為3.05 nm，而負(fù)載在Vulcan XC-72上的Pt的平均粒徑為4.10 nm；Pt/OLFs主要包含pt<'0>，而pt<'2+>的含量較小，由于粒徑更小和分散更均勻，所以Pt/OLFs中的Pt的活性比表面積大于Pt/Vulcan XC-72，

5、采用循環(huán)伏安法可以得到Pt/OLFs催化劑在0.78V對甲醇氧化的峰電流值比Pt/Vulcan XC-72高約20％。由于HCHO在pt<'4+>到pt<'0>的過程中起到了重要的還原作用，所以只有使用過量HCHO作還原劑，才可以制備出Pt顆粒晶體結(jié)構(gòu)完整，分散良好且直徑分布在2.5～3.5 nm之間的Pt/OLFs催化劑。 本研究還發(fā)現(xiàn)了一種宏量制備微米尺度(500 nm左右)的石墨化碳球一石墨微球(Graphitized