鈣鈦礦型催化劑對柴油機(jī)尾氣中顆粒物和氮氧化物同時去除的試驗(yàn)研究.pdf

1、柴油機(jī)以低油耗、高功率和耐久性的優(yōu)勢而得到廣泛的應(yīng)用，然而柴油機(jī)排放的顆粒物(PM)和氮氧化物(Nox)給環(huán)境和人類健康帶來了嚴(yán)重的危害。由于柴油機(jī)內(nèi)PM和Nox的控制存在trade-off的關(guān)系，即降低Nox排放會導(dǎo)致PM排放增加，反之亦然。由于傳統(tǒng)的處理技術(shù)難以滿足日益嚴(yán)格的排放法規(guī)，開發(fā)通過催化后處理同時去除PM和Nox的技術(shù)是很有發(fā)展前景的柴油機(jī)排放控制新途徑。 本文通過程序升溫反應(yīng)技術(shù)對鈣鈦礦型催化劑在富氧條件下同時催

2、化去除模擬柴油機(jī)尾氣中的PM和Nox進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究；并以壁流式蜂窩陶瓷微粒過濾器(DPF)顆粒作為載體負(fù)載鈣鈦礦型催化劑，將負(fù)載催化劑的DPF顆粒置于實(shí)際柴油機(jī)排放尾氣中掛煙后，研究其對Nox和實(shí)際柴油機(jī)尾氣中PM的同時催化去除作用；另外，還進(jìn)一步考察了DPF負(fù)載鈣鈦礦型催化劑對于實(shí)際柴油機(jī)尾氣中的PM和Nox的同時去除效果。具體如下： 1. 研究了鈣鈦礦型La-Mn-O體系的催化活性，考察了不同K和Cu取代對PM－Nox同時催

3、化去除活性的影響。利用程序升溫反應(yīng)技術(shù)，用炭黑模擬柴油機(jī)排放的PM，以NO模擬尾氣中的Nox進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明：K和Cu的取代有助于提高La-Mn-O催化劑的活性；850 ℃煅燒溫度合成的鈣鈦礦型催化劑La0.8K0.2Cu0.05Mn0.95O3（以下簡稱LKCM）的催化活性最高，碳黑的起燃溫度降低220 ℃左右（約為270 ℃），最大的Nox→N2轉(zhuǎn)化率為34.4％，表現(xiàn)出良好的PM和Nox同時催化去除性能。 2. 用高溫固

4、相反應(yīng)方法合成鈣鈦礦型LKCM復(fù)合金屬氧化物催化劑，并利用XRD、BET比表面積分析等手段，探討了催化劑、載體和中間層的組成、結(jié)構(gòu)等材料特性，以及催化劑的涂覆工藝等對其結(jié)構(gòu)和性能的影響。采用大比表面積的γ-Al2O3作為催化劑載體中間層，嘗試用不同負(fù)載方法以及不同的催化劑/中間層比例負(fù)載到DPF表面。結(jié)果表明：PM燃燒得到的程序升溫反應(yīng)曲線是多峰曲線，PM的去除和Nox的還原在相同的溫度范圍內(nèi)產(chǎn)生。在LKCM催化劑的作用下，具有顯著的P

5、M－Nox同時去除催化反應(yīng)活性，能夠明顯地降低反應(yīng)物Nox的濃度以及PM的起燃溫度和燃盡溫度，Nox在較低溫度和較高溫度下分別被可溶性有機(jī)物和干碳煙還原。 3. 經(jīng)過不同的負(fù)載方法的比較發(fā)現(xiàn)，在保持LKCM量不變的條件下，改變γ-Al2O3中間層的量不能明顯改善催化劑與PM的接觸條件，對催化劑活性的影響不大；而在保持γ-Al2O3中間層不變的條件下，隨著LKCM催化劑量的增大，催化劑能更好地覆蓋在載體表面上，同時去除PM和Nox

6、的性能提高。淤漿法負(fù)載的催化劑不夠均勻，有的被γ-Al2O3中間層所包裹，影響了與PM的接觸；而浸漬法使催化劑負(fù)載得更加均勻，增大了催化劑和PM的接觸面積，有利于PM和Nox在催化劑作用下反應(yīng)。 4. 建立了實(shí)際柴油機(jī)排放同時催化去除的實(shí)驗(yàn)臺架，對PM－Nox同時去除的催化反應(yīng)特性和反應(yīng)效果進(jìn)行了試驗(yàn)研究。結(jié)果表明，PM和Nox的去除率隨溫度變化而變化，溫度高時PM能得到再生，能保持較高的PM去除率；溫度降低時PM在DPF上積聚