鑭鈷鈣鈦礦催化劑制備及去除氮氧化物和碳煙性能研究.pdf

1、本文采用溶液燃燒法和檸檬酸絡(luò)合法制備了系列鑭鈷鈣鈦礦催化劑，使用XRD、FT-IR、H2-TPR、XPS、BET、SEM-EDS及TEM等多種分析手段對(duì)催化劑進(jìn)行了表征，并利用程序升溫反應(yīng)技術(shù)，在模擬柴油機(jī)尾氣的情況下對(duì)同時(shí)催化去除氮氧化物(NOx)和碳煙的反應(yīng)進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究。
　　 首先，采用溶液燃燒法合成了La1-xKxCoO3(x=0～0.5)鑭鈷鈣鈦礦催化劑，所合成的催化劑均屬于菱方晶系鈣鈦礦晶型，樣品表面具有十分豐富的

2、類似蜂窩狀的孔道結(jié)構(gòu)。K+部分取代La3+，催化劑表面氧空位數(shù)目增加，同時(shí)形成Co3+-Co4+共存體系，從而使得催化劑的性能得到顯著改善。La07K0.3CoO3催化劑的碳煙起燃溫度為262℃，NO向N2的最大轉(zhuǎn)化率為27.5％。
　　 其次，采用改進(jìn)的溶液燃燒法成功地制備了系列LaCo1-xPdxO3(x=0～0.03)鈣鈦礦催化劑。研究發(fā)現(xiàn)，Pd以Pd3+或Pd4+價(jià)態(tài)存在于鈣鈦礦晶格中。添加貴金屬Pd能夠顯著提高LaCo

3、1-xPdxO3催化劑同時(shí)去除NOx和碳煙的活性。其中LaCo0.97Pd0.03O3催化劑碳煙起燃溫度為265℃，NO向N2的最大轉(zhuǎn)化率為32.8％。
　　 再次，對(duì)La1-xMexCo1-yPdyO3(Me=K、Sr、Ce x=0，0.2，y=0,0.05)系列新型復(fù)合金屬氧化物催化劑研究結(jié)果表明，用Sr或K取代LaCoO3中的La，催化劑的性能得到改善，而Ce取代不能提高催化劑的活性；進(jìn)一步用貴金屬Pd取代La1-xMex

4、CoO3中的Co，催化劑的性能得到進(jìn)一步的提高。La0.8Sr0.2Co0.95Pd0.05O3呈現(xiàn)最佳的催化活性，其碳煙的起燃溫度為258℃，而NO向N2的最大轉(zhuǎn)化率達(dá)到31.6％。
　　 最后，對(duì)三種活性較好催化劑La0.8Sr0.2Co0.95Pd0.05O3、La0.8K0.2Co0.95Pd0.05O3及La0.8K0.2CoO3，進(jìn)一步考察了不同反應(yīng)條件的影響，并結(jié)合前人研究結(jié)果分析了反應(yīng)機(jī)理。結(jié)果表明碳顆粒的存在促