擠出過程停留時間分布的實(shí)驗(yàn)研究和數(shù)值模擬.pdf

1、高性能聚合物材料的制備越來越依賴于聚合物共混和復(fù)合，而不是合成新的聚合物?；旌闲Ч苯佑绊懝不祗w系的結(jié)構(gòu)和形態(tài)，進(jìn)而影響所制備材料性能，因此混合設(shè)備選擇和加工條件優(yōu)化一直是聚合物加工學(xué)界關(guān)注的焦點(diǎn)。同向雙螺桿擠出機(jī)具有可控的軸向、分布和分散混合，在聚合物加工和反應(yīng)擠出過程中得到廣泛應(yīng)用，但擠出機(jī)復(fù)雜的幾何結(jié)構(gòu)和瞬態(tài)流動特征導(dǎo)致了流動和混合理論研究遠(yuǎn)未成熟。可視化研究只能定性分析擠出機(jī)中物料流動狀態(tài)，停止機(jī)器運(yùn)轉(zhuǎn)取料分析則不能真實(shí)反映擠出

2、加工的動態(tài)特征，在線測試技術(shù)結(jié)合數(shù)值模擬則為定量表征擠出過程混合行為帶來了希望。聚合物擠出過程是多參數(shù)耦合過程，對混合過程的在線測試實(shí)驗(yàn)研究和數(shù)值模擬交叉了聚合物流變學(xué)、聚合反應(yīng)工程、材料科學(xué)、儀器和機(jī)械科學(xué)等多學(xué)科，無論理論研究還是實(shí)際應(yīng)用都是目前急需解決、極有挑戰(zhàn)性的研究課題。 本文在對擠出過程動態(tài)特征及其理論研究現(xiàn)狀系統(tǒng)了解和認(rèn)真把握基礎(chǔ)上，以代表擠出機(jī)軸向混合能力的停留時間分布(RTD)在線測試作為突破口，多角度研究了擠

3、出機(jī)內(nèi)熔體流動形態(tài)和不同螺桿元件的混合能力。從聚合物混合過程兩相界面面積伸展入手，基于計算流體動力學(xué)(CFD)對不同捏合元件混合過程動態(tài)建模，進(jìn)行了操作條件和幾何結(jié)構(gòu)分析。論文取得了以下的創(chuàng)新性研究結(jié)果： 1、利用蒽示蹤劑的熒光性，開發(fā)的一套可以同時檢測兩個測試點(diǎn)位置的熒光在線檢測裝置，參考探測器的加入增強(qiáng)了儀器外部和內(nèi)部抗干擾能力，探頭獨(dú)特設(shè)計可以耐高溫、高壓，同時設(shè)計了適合全局和部分RTD檢測的擠出口模及螺桿構(gòu)型。首先從四個

4、方面驗(yàn)證該裝置的可靠性，考察了螺桿轉(zhuǎn)速N、喂料量Q和比產(chǎn)率Q/N對全局和部分RTD的影響。延遲時間和平均停留時間隨螺桿轉(zhuǎn)速的增加而減小，而RTD曲線的形狀變化不大，說明軸向混合強(qiáng)度受螺桿轉(zhuǎn)速影響不明顯；延遲時間和平均停留時間隨喂料量的增加而減小，而RTD曲線的形狀變窄，說明軸向混合強(qiáng)度隨喂料量增加而減弱，喂料量對軸向混合的影響要大于螺桿轉(zhuǎn)速。 2、實(shí)驗(yàn)獲得的全局和部分RTD還不能表征擠出機(jī)中間某一區(qū)域，比如一個元件或幾個元件組合

5、混合與流動狀況。推導(dǎo)了用于處理部分RTD進(jìn)而獲得局部RTD的卷積和去卷積的數(shù)值算法，利用連續(xù)攪拌釜反應(yīng)器(CSTR)串聯(lián)、管狀層流反應(yīng)器(TLFR)串聯(lián)和TLFR與CSTR串聯(lián)說明算法的合理性和具有的物理意義，求解得到的數(shù)值解和基于物料平衡推導(dǎo)的解析解具有很好的一致性。將該算法應(yīng)用到雙螺桿擠出過程，以四組螺桿元件組成的局部區(qū)域作為研究對象，對螺桿轉(zhuǎn)速、喂料量和不同混合元件協(xié)同作用下局部RTD進(jìn)行研究，不同捏合元件的延遲時間、平均停留時間

6、和RTD寬度都有如下順序：30°<45°≤600<900<特殊混合元件。 3、調(diào)節(jié)加工參數(shù)來改變混合強(qiáng)度而不改變RTD，或改變RTD而不改變混合強(qiáng)度對優(yōu)化擠出工藝和指導(dǎo)螺桿設(shè)計具有重要意義。引入了停留體積分布(RVD)、停留轉(zhuǎn)數(shù)分布(RRD)和無因次RTD理論來理解螺桿輸送和混合行為，明確比產(chǎn)率Q/N可以調(diào)節(jié)RTD和混合強(qiáng)度。對于相同螺桿構(gòu)型和比產(chǎn)率Q/N，不同的Q和N，全局、部分和局部RTD隨螺桿轉(zhuǎn)速和喂料量增加而增加，但具

7、有相同的RVD、RRD和無因次RTD。四種分布之間物理意義各不相同，但存在一定關(guān)聯(lián)性，推導(dǎo)了它們之間的內(nèi)在關(guān)系式，進(jìn)而說明相同比產(chǎn)率Q/N導(dǎo)致螺桿的平均填充率和完全填充長度相同。 4、通過溶液共聚合成苯乙烯大分子示蹤劑(PS-tracer)，熔融接枝獲得聚丙烯大分子示蹤劑(PP-tracer)，并將其用來考察機(jī)筒溫度對RTD的影響。結(jié)果顯示合成的兩種大分子示蹤劑性質(zhì)穩(wěn)定，實(shí)驗(yàn)結(jié)果重復(fù)性好；溫度升高雖然可以減小物料粘度，但對RTD

8、的影響不大。對于全局RTD測量，利用大小示蹤劑獲得結(jié)果無差異；當(dāng)螺桿混合能力下降和物料熔融時間減少，利用大小示蹤劑獲得結(jié)果差異明顯，大分子示蹤劑才能真正表征聚合物流動狀況。在PS和PP作為擠出流體中，PS-tracer獲得的RTD曲線都比較寬，當(dāng)螺桿混合能力增加，熔融時間得到保證之后，差異逐漸減小。 5、利用三維有限元方法對捏合盤元件進(jìn)行數(shù)值模擬，引入網(wǎng)格疊加技術(shù)來解決螺桿旋轉(zhuǎn)帶來的運(yùn)動邊界難題，基于速度場求解了粒子從入口到出口

9、的運(yùn)動軌跡和停留時間，統(tǒng)計得到停留時間分布并與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行對比，二者相符較好，最小和平均停留時間隨著捏合角度增大而增大，RTD變寬。結(jié)合動力學(xué)理論模擬了粒子運(yùn)動過程面積伸展率、瞬態(tài)混合和時間平均混合效率，考察粒子個數(shù)、初始位置和方向?qū)θ齻€參數(shù)的影響，比較螺桿捏合角度、捏合塊厚度和捏合塊之間的間隙對混合性能和混合效率的影響。不同捏合盤面積伸展能力和效率排序?yàn)椋?5?！?00<90。，捏合盤之間間隙有利于增加分布混合，厚的捏合盤片具有低的分