2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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1、翻譯外文題目:Degradation of microcystin-LR using sulfate radicals generated through photolysis, thermolysis and e? transfer mechanismsDegradation of microcystin-LR using sulfate radicals generated through photoly

2、sis, thermolysis and e? transfer mechanisms微囊藻毒素-LR 的硫酸熱降解和光降解以及其電子轉(zhuǎn)移機制Maria G. Antonioua, Armah A. de la Cruzb, Dionysios D. Dionysioua*a 土木與環(huán)境工程系,美國辛辛那提大學(xué),辛辛那提,俄亥俄州 452211-0071,美國b 研究與發(fā)展研究室,美國環(huán)境保護局,辛辛那提,俄亥俄州 45268-131

3、4,美國摘 要: 要:本論文研究了以硫酸根為基礎(chǔ)的高級氧化技術(shù)(SR-AOTs)來降解自然界中的一種肝毒素——微囊藻毒素-LR(MC-LR)。用硫酸的活化劑過硫酸銨(PS)和過硫酸鹽在 UV 光(300nm-400nm)的照射下或在溫度大于 30℃的條件下通過電離的過渡金屬離子(Ag+ 和 Co2+)可以實現(xiàn)硫酸根基團的自由化。并且這種方法和常見的 AOTs 技術(shù)做了比較:芬頓法(FR)和過氧化氫的熱輻 射耦合。雖然硫酸根基團(SO4&

4、#183;-)和羥基(HO·)具有相仿的氧化能力,但是用 SR-AOTs 來降解微囊藻毒素尚未得到研究。在這個研究中,PMS 在 Co2+和中性的 pH 條件下呈現(xiàn)很好的活性,在催化劑濃度(CCo(II) ≥1 mg)提高的情況 下,初始的降解效率也相應(yīng)提高。在相同的 pH 條件下,不同的系統(tǒng)效率由以下的關(guān)系:Co2+/PMS > Fe2+/H2O2>>Ag+/PS,這是由于空置的氧化劑分子軌道的能量高引起的

5、。在 UV 光的照射下(300nm-400nm),所有初始濃度的毒素,PS 系統(tǒng)效率要高于 PMS 或是 H2O2 的效率。由于是實驗中使用的 UV 燈的光線在 300nm-400nm 之間,我們認為有效地 激發(fā)光譜是所有的光線而不是只是在波長 365nm 處激發(fā)。在酸性的條件下,對于同一個數(shù)量級的毒素濃度 PS/UV (300-400nm)/pH=3 和 PMS/UV/pH=3 是最有 效的,需要的能量最低。當(dāng)使用熱激活時,PMS 有

6、最高的氧化效率(≈77%),PS 是 52%,H2O2 則小于 2.5%。關(guān)鍵詞:藻毒素;電子轉(zhuǎn)移機理;MC-LR;芬頓;過氧化氫;氧化劑;過硫酸 鉀;過硫酸鹽;光解硫酸根;熱分解1.簡介 簡介藻毒素會對自然界生物和人類的健康照成影響。水源中的藻毒素會造成環(huán)境(污染),社會(供水系統(tǒng)病變),生態(tài)(清理費用巨大)等方面的問題。 能產(chǎn)毒素的藍藻占了藍藻中的三分之一左右(50/150),有毒的藍藻素通過細 胞的新陳代謝釋放到環(huán)境中來。在藍藻爆

7、發(fā)的時候,水體中的藻毒素濃度會大大的提高,就像赤潮形成的時候,水體中的氰基會大大提高一樣(Cyano- HABs)。由于一種藍藻至少能產(chǎn)生12中的藻毒素,接觸受污染的水可以以各種方式刺激哺乳動物的皮膚和重要器官(皮膚病毒素和刺激性毒素),影響他們 的健康,包括細胞損傷(細胞毒素),肝功能衰竭(肝毒性),或?qū)ι窠?jīng)系統(tǒng)兩種物質(zhì)的混合。操作參數(shù)(氧化劑濃度,催化劑濃度和 pH 值)能影響 MC- LR 的降解,并分析比較 SR-AOTs 和

8、FR 的氧化效果。2 實驗 實驗2.1 安全 安全由于毒素的危險性,所有的實驗都在 AdvanceSterilchemGARDIIIClassII 的完全排氣生物柜(Baker 公司,Sanford.ME)中進行。 2.2 材料和方法 材料和方法482mg/LMC-LR 的溶液準(zhǔn)備:0.5mg 固體 MC-LR(CalBiochem,96.4%HPLC;FW=995.2g/mol)與 1mL Milli-QSynthesis 的 A1

9、0 水(MQ-H2OMillipore 公司,Billeric,MA,USA;電阻率=18.2MΩ;電導(dǎo)率 =0.05uS/cm)。不同毒素濃度的溶液(1-10uM)是通過 482mg/LMC-LR 的溶液和 A10 水配制而成的。為了使催化劑能夠使氧化物活化,采用低價的傳質(zhì)金屬,CoCl2·6H2O(Aldrich),Ag2SO4 (Fisher),和 FeSO4·7H2O(Fisher)分別作為鈷(Ⅱ),銀(

10、I)和鐵(Ⅱ)的來源。固體的金屬鹽以濃度為2.945 gMn+/L的溶液配制。該儲備溶液后期可以稀釋1000-10000倍來使用。對于初始的鐵(Ⅱ),用5N的H2SO4的MQ-H2O的水溶液來配制成2.945g/L的金屬溶液。(最后pH=1.7)在這項研究中使用的氧化劑是鉀過硫酸氫鉀(PMS,HSO5-),過硫酸化鉀(PS,K2S2O8,F(xiàn)isher)和過氧化氫(H2O2,50%溶液,F(xiàn)isher)。OXONE ®(95%,

11、杜邦公司)三重鹽2KHSO5·KHSO4·K2SO4在PMS溶解前投放。用MQ-H2O和氧化物配制40-40mM的儲備液。該毒素的測量是用安捷倫1100系列LC(液相色譜儀),配備一個光電二極管陣列檢測器(PDA),波長238納米來測定的。反相C18柱HS(4.6mm×150mm,3um)用來作為固定相,流動相是用0.05%(v/v)三氟乙酸溶液和乙腈溶液0.05%(v/v)以40:60的比例用MQ-H2O

12、配制而成的。分析是依據(jù)不同的洗脫程度決定的,MC-LR的出峰時間是5.4min。進樣量是50μl,流速 是1ml/min,測定溫度是40℃,具體的測定細節(jié)另作討論。紫外可見光譜對MC- LR的氧化劑控制用SpectramaxM2分光光度計來控制(MolecularDevices公司,Sunnyvale,CA,USA)。2.3實驗設(shè)定 實驗設(shè)定實驗中使用的條件是10ml溶液用40ml的黑色硼硅玻璃小瓶在室溫下進行的 (Troom=25℃)

13、。樣品(100μl)在特定的時間獲取然后用100μl的甲醇淬火。對于用輻射照射氧化物的實驗,取10ml的MC-LR儲備溶液(一定的濃度和pH 值)在密封的圓形耐熱反應(yīng)堆容器中(直徑=10cm),并在反應(yīng)容器中放置兩個長波長的15WUV進行光照(Cole-Parmer,波長300-400nm,最大波長 365nm)。本實驗使用燈UVA的波長是320-400nm,部分的波長是280-320nm。 由于這個緣故,我們把燈的波長范圍定在300-

14、400nm。實驗中用一個風(fēng)扇來穩(wěn)定反應(yīng)器的溫度(25±0.5℃)。燈源的強度也可以用草酸鐵鉀來測定。波長在 365nm的光照下的金屬的量子產(chǎn)率是φλ=1.27±0.02。光源的平均強度是5.58±0.94×10-5einstein/s?;谝欢ǖ牟ㄩL的普朗克愛因斯坦能量公式E= hc/λ, 波長在365nm的波長的能量是E365=5.44×10?19J/photon。用阿伏伽德羅數(shù)變換單

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