二氧化碳催化轉(zhuǎn)化及其檢測的理論和實驗研究.pdf

1、二氧化碳（CO2），作為引起溫室效應(yīng)的主要氣體之一，實際上是一種豐富的碳資源。由于CO2具有儲量豐富、無毒、廉價、不易燃等優(yōu)點，發(fā)展CO2的捕獲和利用技術(shù)成為了一個有意義且很重要的研究項目。
　　本文結(jié)合理論和實驗方法研究了CO2的催化轉(zhuǎn)化的機理和快速高靈敏的檢測。主要從催化劑活化CO2轉(zhuǎn)化為化學品、捕獲CO2氣體及熒光可見法檢測CO2這三個方面入手，得到的結(jié)果如下：
　?。?）苯并噁嗪-2-酮衍生物由于具有各種藥學活性，是

2、一類很重要的雜環(huán)化合物。運用密度泛函理論（DFT），研究了二氧化碳與鄰炔基苯胺類衍生物反應(yīng)生成苯并噁嗪-2-酮衍生物的反應(yīng)機理。計算并比較了三個反應(yīng)體系：無催化劑、銀鹽催化、銅鹽催化。結(jié)果表明，在常用于脫質(zhì)子的有機堿1,8-二氮雜二環(huán)[5.4.0]十一碳-7-烯（DBU）的存在下，銀鹽催化劑可以有效催化這一反應(yīng)。
　?。?）合成了一種苯并咪唑并[1,2-a]嘧啶類衍生物（P1H），并得到了它的單晶結(jié)構(gòu)。通過紫外-可見吸收光譜、熒光

3、光譜、核磁H譜滴定，證明了在過量F-離子存在的乙腈溶液中，P1H可以將CO2以羧酸的形式固定下來。這個固定CO2的過程，同時也是一種在水溶液中熒光可見檢測 CO2的簡單方法。另外，還提出了這一過程可能的機理，并進行了DFT計算。
　?。?）合成了一種可用于CO2檢測的不對稱方酸類衍生物（SH2）。在二甲亞砜溶液中，通過紫外-可見吸收光譜、核磁H譜滴定詳細研究了SH2對CO2檢測的過程。結(jié)果表明，在過量F-離子存在下，SH2可肉眼可