金屬表面分子吸附體系表征與調(diào)控的掃描隧道顯微學(xué)研究.pdf

1、分子在金屬表面吸附體系的研究對(duì)我們認(rèn)識(shí)物理、化學(xué)、生物等諸多過程都有非常重要的意義，也是“從下而上”的構(gòu)建全新概念的人造結(jié)構(gòu)和功能器件的重要途徑；而掃描隧道顯微鏡(STM)作為一種功能強(qiáng)大的表面分析手段，既具有很高的實(shí)空間和能量分辨率，又具有對(duì)單個(gè)原子分子的操縱能力，在對(duì)金屬表面分子吸附體系的表征與調(diào)控方面發(fā)揮了重要的作用。在本論文中，我們利用低溫超高真空STM研究了吸附于金屬表面的單個(gè)分子輸運(yùn)性質(zhì)的表征與調(diào)控和分子自組裝的有序結(jié)構(gòu)。<

2、br>　　 第一章是論文中研究工作的基礎(chǔ)，首先介紹掃描隧道顯微學(xué)的基本工作原理及實(shí)驗(yàn)中所使用的低溫超高真空掃描隧道顯微鏡及理論模擬方法，然后結(jié)合已取得的成果介紹掃描隧道顯微鏡在表面吸附分子體系中主要應(yīng)用。
　　 第二章中，我們利用STM操縱，實(shí)現(xiàn)了Cu(100)表面單個(gè)化學(xué)吸附的三聚氰胺分子異構(gòu)，將無明顯輸運(yùn)特性分子調(diào)控成即具有整流效應(yīng)又具有開關(guān)效應(yīng)的新型人造結(jié)構(gòu)。我們發(fā)現(xiàn)，室溫下吸附于Cu(100)表面的三聚氰胺分子脫氫并與

3、表面成鍵，得到與表面垂直的吸附結(jié)構(gòu)，并無顯著的輸運(yùn)特征；通過隧穿電子誘導(dǎo)的異構(gòu)現(xiàn)象將分子改變?yōu)橐粋€(gè)不對(duì)稱的結(jié)構(gòu)，并顯示出明顯的整流效應(yīng)；進(jìn)一步的非彈性隧穿電子誘導(dǎo)的多電子效應(yīng)可以調(diào)控N-H鍵的轉(zhuǎn)動(dòng)，實(shí)現(xiàn)了分子在兩種構(gòu)型間的轉(zhuǎn)變，從而得到了一個(gè)頻率可調(diào)的開關(guān)現(xiàn)象。結(jié)合STM實(shí)驗(yàn)及第一性原理計(jì)算我們研究得到了整個(gè)調(diào)控過程，探討了整流和開關(guān)兩種效應(yīng)的機(jī)制，并利用新發(fā)展的統(tǒng)計(jì)模型對(duì)開關(guān)現(xiàn)象中非整數(shù)隧穿電子數(shù)目現(xiàn)象做出了合理解釋。單分子振動(dòng)譜的實(shí)

4、驗(yàn)也進(jìn)一步驗(yàn)證了我們提出的異構(gòu)模型。
　　 第三章中，我們利用STM研究了H2O在Ni(110)表面的吸附性質(zhì)。在80 K到90 K溫度下吸附到Ni(110)表面的0.1到0.2 ML的H2O，形成以扭曲的六邊形為單元的不同于先前報(bào)道模型的島狀結(jié)構(gòu)；而當(dāng)對(duì)樣品退火到120 K后，二維結(jié)構(gòu)基本消失，形成鋸齒狀一維鏈；而進(jìn)一步退火到150 K后，二維結(jié)構(gòu)完全消失，得到了間距相對(duì)整齊一維鋸齒鏈狀結(jié)構(gòu)。利用STM得到的高分辨實(shí)空間圖像，