超（亞）臨界水熱合成技術(shù)構(gòu)建復(fù)合金屬氧化物催化氧化甲苯的研究.pdf

1、在VOCs的眾多處理技術(shù)中，催化燃燒技術(shù)因處理效率高、能耗低及無(wú)二次污染等優(yōu)點(diǎn)成為最具應(yīng)用前景的處理技術(shù)之一。催化燃燒技術(shù)的關(guān)鍵在于選用高效、適用的催化劑制備手段開(kāi)發(fā)具有高活性及高穩(wěn)定性的催化材料。本文基于一種新型、快速、綠色的制備技術(shù)——超（亞）臨界水熱合成技術(shù)(CHFS)，開(kāi)發(fā)了Pd、Pt雙貴金屬負(fù)載型催化劑以及Mn-Ce復(fù)合金屬氧化物催化劑，并研究了超（亞）臨界水環(huán)境對(duì)產(chǎn)物物化性質(zhì)以及其甲苯催化燃燒性能的影響。
　　首先，本

2、文利用CHFS技術(shù)制備了Pd/NiO系列催化劑，并探究了其對(duì)甲苯的催化燃燒性能。研究結(jié)果顯示，基于超（亞）臨界水環(huán)境一步獲得的Pd/NiO樣品相比于傳統(tǒng)浸漬法具有更高的比表面積及更佳的氧化還原性能，在甲苯催化燃燒應(yīng)用中顯示了更佳的催化活性，其在273℃就實(shí)現(xiàn)了對(duì)甲苯的完全降解。此外，論文還通過(guò)在CHFS制備過(guò)程中添加還原性助劑（甲酸）的方式實(shí)現(xiàn)對(duì)Pd的價(jià)態(tài)調(diào)控，獲得了具有更多Pd(0)的樣品，使其對(duì)甲苯完全降解溫度從273℃降低到200

3、℃?；赑t的進(jìn)一步修飾，sc-Pd-Pt/-NiO-R催化劑在更低溫度(170℃)實(shí)現(xiàn)了對(duì)甲苯的完全降解，其在熱穩(wěn)定性測(cè)試中（170℃，連續(xù)50h），沒(méi)有發(fā)現(xiàn)明顯的活性下降且礦化率接近100％。
　　其次，本文利用CHFS技術(shù)制備了Pt/CeO2系列催化劑，并探究了其對(duì)甲苯的催化燃燒性能。研究結(jié)果顯示基于超（亞）臨界水環(huán)境一步合成的Pt與CeO2之間存在強(qiáng)相互作用，在甲苯催化燃燒應(yīng)用中顯示了較佳的催化活性，其在225℃即實(shí)現(xiàn)了對(duì)

4、甲苯的100％氧化。通過(guò)在CHFS制備過(guò)程中添加還原性助劑（甲酸）實(shí)現(xiàn)了對(duì)Pt價(jià)態(tài)調(diào)控，獲得了具有更多Pt0的樣品，其對(duì)甲苯的完全降解溫度降低到175℃?；赑d/NiO的復(fù)合改性，sc-Pd-Pt/CeO2-NiO(1∶1)催化劑在更低溫度(150℃)下實(shí)現(xiàn)了對(duì)甲苯完全降解，其在熱穩(wěn)定性測(cè)試中(250℃，連續(xù)50h)，沒(méi)有發(fā)現(xiàn)明顯的活性下降且礦化率接近100％。
　　最后，基于CHFS技術(shù)，本文還制備了M-Ce（其中M=Mn、F