聚苯乙烯負(fù)載無保護劑高分散鈀納米加氫催化劑的調(diào)控合成、表征及性能研究.pdf

1、貴金屬Pd作為一種重要的催化材料，探求簡單高效適用性廣的尺度可控（如3.0-5.0nm）Pd催化劑合成方法一直為人們所關(guān)注，而目前已報道的獲取相應(yīng)尺度Pd納米催化劑的制備方法仍普遍存在制備體系復(fù)雜、顆粒表面保護劑殘留嚴(yán)重、載量適用范圍較窄等缺點。針對這些缺點，本論文嘗試以一鍋式簡單反應(yīng)體系，通過對聚苯乙烯表面進行電性調(diào)控同步錨定還原沉積Pd，而進行了無保護劑Pd納米催化劑的調(diào)控合成、表征及加氫性能研究，具體如下：
　　在苯乙烯（S

2、t）聚合末期引入不同量芐乙基三甲基氯化銨（VTC）進行共聚合，制備了表面具有不同正電荷分布的聚苯乙烯（PS）200-300 nm球形載體，而后引入不同量的負(fù)電荷型Pd前體（Na2PdCl4），由此在一鍋式反應(yīng)體系中，通過調(diào)變表面電荷化的聚苯乙烯及帶電Pd前體之間的靜電結(jié)合過程進行了樣品的調(diào)控合成；由ICP-OES、TEM、SEM、XRD、ZPA、FT-IR等綜合表征技術(shù)分析表明，引入適量VTC（VTC：St的摩爾比為0.05）是優(yōu)化聚苯

3、乙烯表面電荷分布狀態(tài)的關(guān)鍵因素，在此基礎(chǔ)上可實現(xiàn)在Pd載量20倍變化范圍內(nèi)（0.20wt％-4.6wt%）將負(fù)載在聚苯乙烯表面的Pd控制為尺寸介于3.0-5.0nm的高分散納米顆粒，即在一鍋式簡單反應(yīng)體系、無保護劑條件下實現(xiàn)了高分散、適宜尺度、載量適用范圍寬的聚苯乙烯負(fù)載型Pd納米材料（記為Pdx/VTCyPS）的高效合成。以液相苯乙炔選擇性加氫反應(yīng)作為探針反應(yīng)，在40℃、常壓溫和條件下考察了Pdx/VTCyPS催化劑的加氫反應(yīng)性能，結(jié)

4、果表明該系列催化劑具有良好的催化活性、選擇性及使用穩(wěn)定性，特別是樣品Pd質(zhì)量比活性直接與其中Pd的分散度相關(guān)，近似成正比線性關(guān)系，由此表明所合成樣品Pd催化劑表面清潔度較高，便于反應(yīng)應(yīng)用。
　　以上研究表明通過載體表面的電荷化處理結(jié)合金屬電性基團進行負(fù)載型金屬納米顆粒的調(diào)控合成對于獲取高效多相金屬催化劑具有重要意義，本論文工作包括Pdx/VTCyPS催化劑的調(diào)控合成、表征及性能研究可為高效Pd及其他金屬納米催化劑的研制及應(yīng)用提供參