13X沸石-活性炭復(fù)合材料孔結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié)及其在CN4-N2分離中的應(yīng)用.pdf

1、煤層氣俗稱瓦斯，其主要成分為CH4和N2，還含有少量CO2。甲烷既是一種溫室效應(yīng)氣體又是重要的化工原料和潔凈能源，但CO2和N2的存在影響了甲烷的利用率。目前，我國(guó)煤層氣主要以直接抽放的形式排放到大氣中，而抽放煤層氣中大量CH4直接排放不僅嚴(yán)重影響環(huán)境，也是巨大的能源浪費(fèi)，所以充分富集煤層氣中的CH4意義重大。本文研究了13X沸石/活性炭復(fù)合材料的制備過(guò)程中活化時(shí)間對(duì)其含碳量及孔結(jié)構(gòu)的影響，以及不同活化時(shí)間樣品分別對(duì)CH4、N2純組分氣

2、體的吸附性能和其對(duì)CH4/N2的分離比的影響。并研究了NH4Cl處理后樣品的晶型、孔結(jié)構(gòu)以及對(duì)CH4、N2純組分氣體的吸附性能和其對(duì)CH4/N2氣體的吸附分離比的影響。進(jìn)一步利用酚醛樹(shù)脂乙醇溶液液相碳沉積對(duì)13X沸石/活性炭復(fù)合材料的的孔結(jié)構(gòu)進(jìn)行調(diào)節(jié)。考察了浸漬次數(shù)、浸漬液濃度、浸漬時(shí)間、熱處理溫度對(duì)液相碳沉積效果的影響以及不同浸漬次數(shù)的樣品對(duì)CH4和N2純組分氣體的吸附性能以及其對(duì)CH4/N2的吸附分離比的影響。目的在于為煤層氣中甲烷

3、的分離提純提供一種高效的吸附劑。本論文主要研究?jī)?nèi)容及結(jié)論如下:
　　1.煤矸石、瀝青、白炭黑以一定比例混合制備13X沸石/活性炭復(fù)合材料，通過(guò)改變活化時(shí)間制備得到一系列不同活化時(shí)間的13X沸石/活性炭復(fù)合材料樣品。對(duì)所有樣品進(jìn)行含碳量測(cè)定以及進(jìn)行XRD、低溫N2吸附-脫附和CO2吸附表征，結(jié)果表明樣品含碳量隨活化時(shí)間的延長(zhǎng)而減少，當(dāng)活化時(shí)間達(dá)到24h后，繼續(xù)延長(zhǎng)活化時(shí)間，樣品含碳量變化變緩。樣品的XRD圖中都含有X沸石的特征峰，活

4、化時(shí)間為24h制備得到的樣品含有總比表面積、微孔比表面積和孔體積最大，分別為:1018m2/g、868m2/g和0.765cm3/g。且樣品所含有的微孔(＜2nm)量也是最多。
　　2.利用NH4Cl對(duì)不同活化時(shí)間系列復(fù)合材料樣品進(jìn)行處理，研究樣品經(jīng)表面改性后對(duì)CH4、N2純組分氣體的平衡吸附量和吸附分離比的變化，結(jié)果表明CH4、N2分別在經(jīng)NH4Cl處理前后系列復(fù)合材料樣品上的平衡吸附量隨著活化時(shí)間的延長(zhǎng)都呈先增大后減小的趨勢(shì)，

5、其中活化時(shí)間為24h制備得到的樣品平衡吸附量為最大。對(duì)比改性前后樣品，改性后樣品平衡吸附量都有所下降，但CH4/N2的吸附分離比得到了大大的提升，活化時(shí)間為24h制備得到的樣品改性后CH4/N2的分離比高達(dá)3.4。
　　3.利用酚醛樹(shù)脂乙醇溶液對(duì)活化時(shí)間為24h的13X沸石/活性炭復(fù)合材料進(jìn)行液相碳沉積調(diào)孔，通過(guò)XRD、低溫N2吸附-脫附和CO2吸附表征，考察了浸漬次數(shù)、浸漬液濃度、浸漬時(shí)間和熱處理溫度等條件對(duì)碳沉積效果的影響，結(jié)