改性二氧化鈰-碳基微生物燃料電池陰極性能的研究.pdf

1、隨著能經(jīng)濟的迅速發(fā)展，對能源的需求和消耗日益加劇，使得尋找可再生能源的任務迫在眉睫。微生物燃料電池(Microbial fuel cells)由于其可通過微生物的自身代謝作用把廢水中所含的有機廢物轉(zhuǎn)化為電能的同時還可以進行污水處理，受到了人們的廣泛關注。但是，目前微生物燃料電池存在著許多限制性問題如輸出電壓，功率密度較低以及陰極催化劑成本較高限制了微生物燃料電池的大規(guī)模和商業(yè)化的應用。
　　本文章從降低陰極催化劑成本和提高催化劑催

2、化活性的角度出發(fā)，對二氧化鈰進行改性并通過引入不同的碳基底來提高微生物燃料電池的產(chǎn)電性能。通過采用X射線衍射儀(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)、比表面積(BET)、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)等表征手段對制備材料的物質(zhì)組成和結(jié)構(gòu)進行了詳細的分析。通過循環(huán)伏安(CV)和線性掃描伏安法(LSV)等電化學測試對其進行了催化活性的分析。此外，還通過旋轉(zhuǎn)圓盤電極(RDE)測試并根據(jù)Koutecky-Levich方程計算

3、出氧還原過程中的電子轉(zhuǎn)移數(shù)(n)。
　　利用膨脹石墨，尿素，硝酸鈰和硫酸銅分別作為碳源，鈰源和銅源，將通過無溶劑混合法制備的金屬氧化物復合體CeO2-CuO作為活性成分嵌入到石墨中形成CeO2-CuO/EG復合體。對于二氧化鈰-氧化銅（CeO2-CuO）的復合體系中，二氧化鈰因具有的良好的儲氧能力可保證陰極上具有充足的氧氣濃度，氧化銅的存在可促使更多增加活性位點被暴露。此外，碳基底材料具有良好的導電性，可提高電子傳輸效率，這些結(jié)構(gòu)

4、優(yōu)勢保證了復合材料的催化性能。在CV和LSV測試中，CeO2-CuO/EG復合體均表現(xiàn)出較大的電流密度，說明了其良好的電催化活性。將CeO2-CuO/EG復合體作為微生物燃料電池的陰極并同時負載1000Ω的電阻，連續(xù)運行1700h，其最大輸出功率密度可達到992.6mW m-2，高于商業(yè)Pt/C。
　　為了進一步提高微生物燃料電池的輸出功率，對二氧化鈰進一步改性。利用柚子皮、硫脲和硝酸鈰分別作為碳源、硫源、氮源和鈰源通過一步原位還

5、原法制備了新型氮，硫共摻雜碳基負載鈰物種催化劑（Ce-species/NSC）并通過改變碳化溫度探索其晶相轉(zhuǎn)變的機理。制備的催化劑是一種有序的介孔結(jié)構(gòu)并且其表面具有豐富的活性位點。將Ce2O2S/NSC-950作為MFC陰極催化劑，其最大功率密度可達到1087.20mW m-2，優(yōu)于商業(yè)Pt/C（989.31mW m-2）。在運行80d后，Ce2O2S/NSC-950的功率密度僅下降了8.7％，與鉑碳相比(36.7％)顯示出很好的耐久性