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1、目前,解決日趨嚴(yán)重的水污染問(wèn)題和探尋新的可再生能源是人類社會(huì)解決可持續(xù)發(fā)展的兩大根本性問(wèn)題。微生物燃料電池(MFC)是利用產(chǎn)電細(xì)菌作為陽(yáng)極催化劑將污水中化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能的一種裝置。對(duì)于陰極電子受體為O2的單室無(wú)膜型MFC而言,空氣陰極上發(fā)生氧還原反應(yīng)(ORR)的效率是影響MFC產(chǎn)電性能的關(guān)鍵因素之一;因此,尋找ORR催化活性高、穩(wěn)定性好和成本低廉的陰極催化劑就成為提高M(jìn)FCs性能的研究重點(diǎn)之一。本論文的研究?jī)?nèi)容主要分為兩部分,一是以廢棄
2、的柚子皮為碳源,鐵鹽作為促進(jìn)形成石墨化碳的催化劑,以硫脲為氮源和硫源,或以硝酸銀為銀源,在氮?dú)鈿夥障赂邷靥紵徇€原制備硫化亞鐵/(部分)石墨化碳(FeS/PGC)或Ag/FeS/PGC催化劑;二是在課題組前期工作的基礎(chǔ)上,將納米Ag引入到氮摻雜/鐵/石墨化碳材料(Fe/N/C)結(jié)構(gòu)中制得Ag/Fe/N/C催化劑;對(duì)上述材料進(jìn)行形貌與性質(zhì)表征,通過(guò)電化學(xué)測(cè)試手段檢測(cè)其ORR催化活性,并將這些材料作為陰極催化劑應(yīng)用于單室MFC空氣陰極中,對(duì)其
3、產(chǎn)電性能進(jìn)行研究。
(1) PGC結(jié)構(gòu)中FeS的存在會(huì)增強(qiáng)催化劑的催化活性,進(jìn)而加快陰極ORR的反應(yīng)過(guò)程;本文在不同溫度(600,700,800,900和1000℃)下制備的FeS/PGC材料中主晶相是FeS;利用FeS粒子嵌入在相互貫通、平行的孔道之間的結(jié)構(gòu)特點(diǎn),為O2的傳輸提供通暢的路徑;同時(shí)增加了催化劑結(jié)構(gòu)中催化ORR的活性位點(diǎn),使有效吸附于活性中心表面的O2更容易被活化、還原。在MFC中運(yùn)行120天以后,F(xiàn)eS/PGC
4、-x(x=800,900,1000)陰極的功率輸出與穩(wěn)定性均優(yōu)于Pt/C;FeS作為主要活性組分在催化ORR中起到重要作用,使MFC陽(yáng)極微生物的活性增強(qiáng),使得氧化輸運(yùn)電子能力變強(qiáng),減小了釋放出的電子的損失率。
(2)因?yàn)镸FC陰極表面易于形成了一層較厚的生物膜,給陽(yáng)極產(chǎn)電菌活性、電子傳遞、質(zhì)子遷移造成阻礙,使ORR效率與催化劑的活性大大降低。因此,在體系中引入銀源,成功制備了納米Ag/FeS/PGC催化劑;其中Ag/FeS/P
5、GC(Fe∶Ag=1∶0.6)陰極的最大功率密度可達(dá)1400±10mW·m-2。這個(gè)研究結(jié)果表明除了FeS的催化作用外,引入的納米Ag作為抑制細(xì)菌生長(zhǎng)、氧還原雙效催化劑,避免了陰極表面細(xì)菌的增殖、代謝與衰亡過(guò)程消耗O2,Ag與FeS的協(xié)同作用提高了ORR效率和整個(gè)MFC的產(chǎn)電性能;其催化ORR過(guò)程主要是4電子途徑。
(3) Ag與Fe物種的引入已證實(shí)可以有效增加碳基催化劑結(jié)構(gòu)上的活性位點(diǎn),本文進(jìn)一步在較低溫下設(shè)計(jì)合成N摻雜的A
6、g/Fe/C材料(Ag/Fe/N/C),使O2更有效地吸附到催化劑表面,提高ORR催化過(guò)程的速率。以三聚氰胺為碳源,在650℃下成功制備出Ag/Fe/N/C材料,Ag、Fe與N物種被成功地引入到碳結(jié)構(gòu)中,有效地提高了Ag/Fe/N/C材料的ORR催化活性,同時(shí),Ag納米粒子的引入起到了有效抑菌的作用,并提高了MFC的產(chǎn)電(ORR)性能和長(zhǎng)期運(yùn)行穩(wěn)定性;Ag/Fe/N/C催化ORR的過(guò)程主要以4電子反應(yīng)途徑為主。
本研究表明鐵-
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