甲醇水蒸汽重整制氫納米催化劑制備和性能研究.pdf

1、氫氣作為潔凈、高效的能源，由于沸點(diǎn)低，不易壓縮和液化，限制了作為移動(dòng)能源的廣泛應(yīng)用。甲醇產(chǎn)能充足、能量密度高，非常適合作為移動(dòng)制氫的原料。與甲醇裂解制氫和部分氧化制氫相比，甲醇水蒸汽重整制氫(SRM)具有反應(yīng)溫度低，產(chǎn)物中H2含量高，CO含量低的優(yōu)點(diǎn)。催化劑是影響甲醇水蒸汽重整制氫反應(yīng)的關(guān)鍵因素之一。本文制備出了CuZnAl納米催化劑，較為深入地研究了其對(duì)甲醇水蒸汽重整制氫反應(yīng)的催化性能。
　　 本文首先對(duì)甲醇水蒸汽重整制氫反應(yīng)

2、進(jìn)行了熱力學(xué)分析。該反應(yīng)的機(jī)理為：甲醇與水反應(yīng)生成CO2和H2，少量的CO并非源自甲醇的分解，而來(lái)自于水煤汽變換的逆反應(yīng)；生成CO的反應(yīng)為吸熱反應(yīng)。通過(guò)計(jì)算不同反應(yīng)溫度下CO的平衡含量，從理論上證明了降低重整產(chǎn)物中CO含量的可行性。
　　 以Cu(NO3)2、Na2CO3為原料，采用液相沉淀法制備出了具有納米針狀結(jié)構(gòu)的CuO微球。CuO微球?qū)儆趩涡本?，平均粒徑約為4.5μm，表面納米針直徑約為90nm，針長(zhǎng)約600nm。

3、>　　 通過(guò)摻雜納米結(jié)構(gòu)CuO微球，制備出了CuZnAl納米催化劑，并用高壓色譜-微反裝置評(píng)價(jià)了其對(duì)甲醇水蒸汽重整制氫反應(yīng)的催化性能。當(dāng)納米結(jié)構(gòu)CuO微球的添加量為CuZnAl催化劑總摩爾數(shù)的1/10時(shí)，催化劑的催化性能最好。在n水/n甲醇=1.3、空速為0.125g·h/mL、反應(yīng)溫度為240～260℃時(shí)，產(chǎn)物中CO含量低于0.1[％]，H2選擇性約為98[％]，優(yōu)于傳統(tǒng)CuZnAl催化劑的性能。
　　 根據(jù)催化反應(yīng)結(jié)果，建