乙酸水蒸汽催化重整制氫研究.pdf

1、生物質(zhì)熱裂解是目前世界上高效的生物質(zhì)轉(zhuǎn)化技術(shù)之一，由此得到的生物油進(jìn)行水蒸汽催化重整，是一種經(jīng)濟(jì)可行而且具有發(fā)展前景的制氫途徑。本文對(duì)生物油進(jìn)行了燃燒特性動(dòng)力學(xué)分析，對(duì)生物油模型化合物乙酸水蒸汽重整制氫過(guò)程進(jìn)行了熱力學(xué)分析，對(duì)乙酸水蒸汽催化重整制氫反應(yīng)進(jìn)行了催化劑的篩選、制備和工藝條件的優(yōu)化。
　　利用熱重分析儀對(duì)生物油在空氣氣氛下進(jìn)行熱重分析，建立動(dòng)力學(xué)模型，并利用Coats-Redfern法確定了各階段動(dòng)力學(xué)參數(shù)指前因子和活化

2、能。
　　選擇乙酸作為生物油模型物，利用吉布斯自由能最小法對(duì)乙酸水蒸汽重整進(jìn)行熱力學(xué)分析。乙酸水蒸汽重整制氫反應(yīng)的適宜條件為:溫度為600～800℃，水碳比(S/C)大于6，壓力為0.1MPa。
　　利用浸漬法制備了PG、γ-Al2O3和SiO2-γ-Al2O3載體負(fù)載的鎳基催化劑，對(duì)乙酸進(jìn)行水蒸汽催化重整制氫反應(yīng)。結(jié)果表明:反應(yīng)溫度超過(guò)500℃時(shí)，催化劑Ni/SiO2-γ-Al2O3的催化活性和穩(wěn)定性更高。以H2產(chǎn)率為指標(biāo)

3、，該催化劑最佳制備條件為:催化劑中Ni含量為15％，催化劑的焙燒溫度為700℃，焙燒時(shí)間為6h。
　　利用浸漬法制備15Ni/SiO2-γ-Al2O3催化劑，添加助劑La，對(duì)乙酸進(jìn)行水蒸汽催化重整制氫工藝研究。結(jié)果表明，添加助劑La提高了了H2選擇性和催化劑穩(wěn)定性，而且La的添加量為6％時(shí)，H2產(chǎn)率最高。乙酸水蒸汽重整制氫的最佳反應(yīng)工藝條件為:反應(yīng)溫度T=700℃，進(jìn)料水碳比S/C=8，進(jìn)料空速WHSV=2h-1。乙酸水蒸汽重整制