Ni基催化劑甘油水蒸汽重整制氫及CO2原位吸附過程強化的研究.pdf

1、傳統(tǒng)化石燃料的匱乏和環(huán)境保護(hù)問題的日益嚴(yán)峻，使得生物質(zhì)能源的開發(fā)和利用顯得日益重要。隨著生物柴油行業(yè)的迅速發(fā)展，如何處理作為生物柴油制備過程的主要副產(chǎn)物甘油成為了國內(nèi)外研究的一個重要問題。本文研究了一系列Ni基催化劑和高溫CO2吸附劑，通過甘油水蒸氣重整及CO2原位吸附強化過程制取了較高純度的H2。
　　按不同載體負(fù)載和不同混合溶液等，運用控制pH值的方法，制備了不同種類的Ni基催化劑，采用N2物理吸附(BET)、掃描電鏡(SEM

2、)、透射電鏡(TEM)、X射線衍射(XRD)等手段對催化劑進(jìn)行了表征，實驗考察了在常壓下不同溫度、水碳比，進(jìn)料速率和空速等實驗條件對甘油蒸汽重整制氫的影響，研究了催化劑不同組份對甘油水蒸氣重整制氫性能的影響。研究表明，900℃高溫焙燒制備的具有尖晶石組份的催化劑，具有較好的甘油蒸汽重整制氫性能，探測了Ni基催化劑積碳減活現(xiàn)象，以熱重分析(TGA)方法研究了反應(yīng)后催化劑的氧化燒碳過程，以改進(jìn)迭代的Coats-Redfern非等溫動力學(xué)理論

3、，增強了對不同熱分解機理模型的敏感性，描述了氧化燒碳再生動力學(xué)，計算獲得了動力學(xué)參數(shù)。
　　針對甘油蒸汽重整的CO2原位吸附強化過程選擇了Li2ZrO3和CaO吸附劑進(jìn)行了研究，用固相法方法合成K2CO3強化的Li2ZrO3基吸附劑。在國際上率先以改進(jìn)迭代的Coats-Redfern非等熱重溫動力學(xué)理論，研究了K2CO3強化的Li2ZrO3基吸附劑高溫脫除CO2過程，指出高溫吸附分不同的幾個階段進(jìn)行，并建立了過程機理模型。在微反應(yīng)

4、器上進(jìn)行了幾種Ni基催化劑和吸附劑組合的吸附強化重整制氫實驗，研究了Ni-Al-Ca-O雙功能催化劑的吸附強化重整制氫過程，并進(jìn)行了多次循環(huán)反應(yīng)再生實驗。研究表明，在反應(yīng)初期完全能得到純度較高的氫氣。針對國際吸附強化重整制氫應(yīng)用技術(shù)瓶頸，在反應(yīng)再生多次循環(huán)吸附強化重整制氫研究結(jié)果的基礎(chǔ)上，選取了效果較好的催化劑和吸附劑組合，測定了具應(yīng)用前景的連續(xù)催化吸附強化重整制氫新技術(shù)，在500-600℃低溫、常壓連續(xù)制取了高純度氫氣，也不再受再生問