金屬有機(jī)骨架的手性修飾及其在手性分離、識(shí)別中的應(yīng)用.pdf_第1頁(yè)
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1、金屬-有機(jī)骨架(MOFs)作為一類獨(dú)特的配位聚合物,存在于組織良好的晶體結(jié)構(gòu)中,并呈現(xiàn)出不同的配位幾何形狀。金屬和有機(jī)橋連配體的多樣性提供了許多MOF的結(jié)構(gòu)和功能變化,并將材料引導(dǎo)至各種較有前景的應(yīng)用中,如催化,氣體儲(chǔ)存,色譜分離,化學(xué)傳感,膜和藥物遞送??紤]到手性的重要性,今天手性研究已經(jīng)擴(kuò)展到許多領(lǐng)域。最活躍的領(lǐng)域之一是設(shè)計(jì)和合成手性MOF,并探索其在各種有成效的研究領(lǐng)域的應(yīng)用,包括不對(duì)稱催化,分子識(shí)別,非線性光學(xué)和對(duì)映選擇性分離。

2、手性MOFs的幾個(gè)結(jié)構(gòu)特征,例如它們大的內(nèi)表面積,高吸附容量,有效孔隙率,化學(xué)和熱穩(wěn)定骨架以及高于所有的手性氣氛,在應(yīng)用到上述研究領(lǐng)域中起著至關(guān)重要的作用。然而對(duì)研究工作者來(lái)說(shuō),設(shè)計(jì)和合成出具有高效分離和識(shí)別性能的手性MOFs,還是一項(xiàng)很有挑戰(zhàn)性的工作。
  通過(guò)對(duì)金屬有機(jī)骨架進(jìn)行表面修飾也已經(jīng)被證明是改變其表面性質(zhì)的有效方法。表面修飾,并不改變主體金屬有機(jī)骨架的內(nèi)部的性質(zhì),這樣也不會(huì)改變主體金屬有機(jī)骨架孔的大小和性質(zhì)。根據(jù)所使用

3、的表面修飾的材料的性質(zhì),這些性質(zhì)可以集合到復(fù)合材料中。例如,UIO-66-NH2@PANI復(fù)合材料被用來(lái)進(jìn)行鉻離子的檢測(cè),MOP-PVP復(fù)合材料膜展現(xiàn)出了提高的低濕度質(zhì)子導(dǎo)電率。通過(guò)修飾PDMS在MOF-5的表面極大的提升了MOF-5的穩(wěn)定性。然后通過(guò)對(duì)非手性金屬有機(jī)骨架的表面進(jìn)行手性修飾,從而改變非手性金屬有機(jī)骨架的性質(zhì)的相關(guān)報(bào)道還很少,本文主要是以金屬有機(jī)骨架為載體,通過(guò)對(duì)其表面進(jìn)行手性修飾使其表面功能化,并將該材料應(yīng)用于對(duì)映異構(gòu)體

4、選擇性識(shí)別和分離。
  1.我們通過(guò)表面手性刻蝕制備出了一種新型的非手性的核@手性殼結(jié)構(gòu)的復(fù)合材料。我們分別選取[Cu3(Btc)2]和[Cu2((+)-Cam)2Dabco]來(lái)作為復(fù)合材料中非手性核和手性殼的組成成分,需要指出的是這是第一次提出并合成出這種復(fù)合結(jié)構(gòu)材料。后來(lái)我們又通過(guò)各種有效的表征手段,初步研究了這種復(fù)合結(jié)構(gòu)材料的生長(zhǎng)過(guò)程,我們定義這個(gè)過(guò)程:表面手性刻蝕過(guò)程。需要強(qiáng)調(diào)的是這種復(fù)合結(jié)構(gòu)材料的生長(zhǎng)不依賴于它們各自晶胞

5、的匹配。后來(lái),我們研究了這種復(fù)合的材料的吸附和分離的性能。我們選擇了一對(duì)(S)-和(R)-檸檬烯(limonene)來(lái)作為手性探針?lè)肿樱?S)-和(R)-limonene因?yàn)闆](méi)有活性基團(tuán)所以不會(huì)影響它們的物理吸附行為。經(jīng)過(guò)我們?cè)O(shè)計(jì)的體積法吸附分離實(shí)驗(yàn),這種復(fù)合的材料展示出了對(duì)S-limonene和R-limonene相似的飽和吸附能力,但是對(duì)于S-limonene的吸附速率更快的結(jié)果。
  2.我們把電導(dǎo)率,手性和孔隙度的整合到一

6、個(gè)復(fù)合材料(MIL-101@c-PANI)中,并研究了它對(duì)對(duì)映異構(gòu)體的選擇性識(shí)別和吸附。我們選擇了一對(duì)L-和D-香芹酮(carvone)來(lái)作為手性探針?lè)肿?。整體來(lái)說(shuō),手性聚苯胺(c-PANI)、MIL-101@c-PANI和MIL-101對(duì)L-和D-carvone的吸附行為符合準(zhǔn)一級(jí)吸附過(guò)程擬合。MIL-101@c-PANI表現(xiàn)出與c-PANI類似的對(duì)映選擇性,但MIL-101@c-PANI對(duì)L-carvone吸附量要比對(duì)D-carvo

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