燃煤電廠脫硫海水中汞的測定與遷移轉(zhuǎn)化研究.pdf

1、汞是公知的典型持久性有毒污染物。由于其對(duì)人類健康與生態(tài)環(huán)境的威脅，近年來越來越多地受到研究者的重視。煤的燃燒與礦物開采是人類活動(dòng)主要的兩種汞排放形式。其中由燃煤電廠排放的汞，已經(jīng)被認(rèn)為是環(huán)境中最主要的汞污染來源之一。因此，燃煤電廠汞排放對(duì)大氣的污染研究得以廣泛開展。然而，配備海水脫硫系統(tǒng)的燃煤電廠的汞排放對(duì)海域的污染情況卻尚未引起足夠的關(guān)注。
　　 本研究以廈門一座配備有海水脫硫系統(tǒng)的燃煤電廠（SY電廠）的曝氣池與脫硫海水排放海

2、域作為研究區(qū)域，調(diào)查了各形態(tài)汞在脫硫海水中的產(chǎn)生、分布、遷移與影響因素。并對(duì)單質(zhì)汞的海-氣遷移通量進(jìn)行了估算。研究結(jié)果為脫硫海水中汞對(duì)海洋與大氣影響的評(píng)估與控制提供了重要的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。具體研究內(nèi)容和成果如下:
　　 (1)基于美國環(huán)?？偸?USEPA)1631方法，利用吹掃-捕集-冷原子熒光系統(tǒng)建立了環(huán)境樣品中總汞（totalmercury,TM）、溶解態(tài)總汞(dissolvedtotalmercury,DTM)及反應(yīng)態(tài)活性汞(r

3、eativemercury,RM)的測定方法。在最優(yōu)條件下，儀器檢出限為1.0pg。海水與固體樣品（土壤與沉積物）的方法檢出限分別低于0.50ng·L-1與1.0ng·g-1。樣品的加標(biāo)回收率均符合USEPA1631方法的要求。建立了溶解態(tài)氣態(tài)汞（dissolvedgaseousmercury,DGM）離線與在線的測定方法，檢出限分別為1.4pg·L-1與0.174pg·L-1。兩種方法空白樣品的測值分別低于5pg·L-1與1.1pg·

4、L-1。
　　 (2)將流動(dòng)分析系統(tǒng)與原子熒光儀連用，建立了海水中TM的現(xiàn)場快速采集、消解與富集的流動(dòng)式系統(tǒng)。方法檢出限低至0.04ng·L-1;連續(xù)12次測定濃度為5.2ng·L-1海水樣品的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)為1.9％;樣品回收率范圍為99.4％～109％;分析速度為6.5min/樣。應(yīng)用該方法與USEPA1631方法對(duì)同一批樣品進(jìn)行測定，兩者結(jié)果的擬合度達(dá)到0.9762。
　　 (3)在曝氣過程中，有部分汞由曝

5、氣池向大氣遷移。池中表層脫硫海水中DGM的濃度高達(dá)1.14±0.17ng·L-1，池上方大氣中氣態(tài)單質(zhì)汞(gaseouselemmercury,GEM)為10.94±1.89ng·m-3?？疾煊善貧獬?cái)U(kuò)散的汞對(duì)周邊環(huán)境的影響，發(fā)現(xiàn)池邊的塵土與表土樣品中的汞濃度顯著高于參考點(diǎn)。除光照強(qiáng)度之外，其他環(huán)境參數(shù)對(duì)池中各形態(tài)汞濃度無明顯影響。利用自制的模擬裝置，實(shí)驗(yàn)估算汞由曝氣池向大氣遷移的通量，結(jié)果表明每年有超過0.59kg、占脫硫海水中TM0

6、.3％的汞發(fā)生遷移。
　　 (4)脫硫海水將燃煤電廠煙氣中的汞排放入海。本研究調(diào)查了脫硫海水排水口周邊海域28個(gè)站點(diǎn)表層海水中TM、DTM和DGM，以及海面上方GEM等的周日變化與季節(jié)性變化。在七月與十二月份，監(jiān)測區(qū)域的DGM與GEM濃度分別為183與4.48ng·m-3和116與3.92ng·m-3，顯著高于參考點(diǎn)?；谕坑?jì)算，脫硫海水中的汞的遷移方向?yàn)橛珊Ｋ韺酉虼髿鈹U(kuò)散。每年有超過4.4kg、占脫硫海水中總汞2.2％的汞

7、從其排放海域進(jìn)入大氣。該結(jié)果表明，除進(jìn)入沉積物與被海水稀釋的情況之外，進(jìn)入大氣也是脫硫海水中汞的重要?dú)w宿之一。
　　 (5)本研究考察了紫外強(qiáng)度、懸浮顆粒物濃度與pH等因素對(duì)脫硫海水中DGM生成量的影響。結(jié)果表明，紫外輻照能顯著促進(jìn)DGM的生成，尤其是UVB的促進(jìn)效果要遠(yuǎn)高于UVA。在模擬監(jiān)測海域最強(qiáng)的紫外輻照下，脫硫海水中DGM生成速率達(dá)6.323pg·min-1(30mL)。利用濃度梯度法與試算法計(jì)算得到脫硫海水中汞光致還原