面向甲醇重整供氫系統(tǒng)的自熱式CO去除微反應器.pdf

1、21世紀以來，化石能源危機與大氣污染成為人類社會面臨的兩大考驗。在此背景下，以質子交換膜燃料電池為代表的燃料電池技術受到國內外研究者的廣泛關注。質子交換膜燃料電池以高效、清潔的氫能作為燃料，目前，一種較有前景的供氫方式為甲醇水蒸氣重整制氫。然而通過甲醇水蒸氣重整供應的氫氣中含有微量CO，它會使質子交換膜燃料電池中的鉑基催化劑中毒，這極大地限制了質子交換膜燃料電池的大規(guī)模推廣與使用。為保證質子交換膜燃料電池正常工作，必須將甲醇重整富氫產(chǎn)物

2、氣體中微量CO的濃度降低至10 ppm以下。為此，本學位論文在國家自然科學基金面上項目(資助號:51575482)、國家自然科學基金青年科學基金項目(資助號:51505420)與浙江省杰出青年基金項目(資助號:R14E050004)的資助下，提出并設計了一種用于去除甲醇重整富氫產(chǎn)物氣體中微量CO成分的自熱式CO去除微反應器;制備了摻雜氯元素的CO選擇甲烷化反應催化劑;制定了一套面向自熱式CO去除微反應器的測控模塊總體方案;開展了自熱式C

3、O去除微反應器的CO選擇甲烷化反應實驗的研究工作。研究成果對于解決車載等移動設備上燃料電池的現(xiàn)場重整供氫問題有重要的參考價值。
　　第一章闡述了論文的研究背景與意義，介紹了面向甲醇重整供氫系統(tǒng)的CO去除方式與CO去除微反應器的國內外研究現(xiàn)狀，分析了現(xiàn)有研究中的問題與不足，介紹了論文總體框架。
　　第二章提出并設計了一種用于去除甲醇重整富氫產(chǎn)物氣體中微量CO成分的自熱式CO去除微反應器，利用商用軟件Fluent分析了微通道間的

4、流速分布與溫度分布，研究了微通道結構參數(shù)與均布腔結構參數(shù)對微通道內流體流速分布均勻性的影響，以微通道內流速分布的均勻性為目標對微通道結構與均布腔結構進行了優(yōu)化。
　　第三章制備了一款摻雜氯元素的CO選擇甲烷化反應催化劑Ni/CeO2，以CO轉化率和CO選擇性作為評價指標對其進行了活性評價，研究了負載工藝對催化劑性能的影響，獲得了該催化劑的最佳負載工藝。
　　第四章制定了一套面向自熱式CO去除微反應器的測控模塊總體方案，搭建了

5、硬件系統(tǒng)，設計了用于控制微反應器溫度的溫度自適應PID控制算法，開發(fā)了CO選擇甲烷化反應控制軟件。
　　第五章完成了自熱式CO去除微反應器反應載體板的制造，完成了催化劑的負載、反應器的密封與裝配，搭建了CO選擇甲烷化反應實驗系統(tǒng)，進行了CO選擇甲烷化反應實驗，驗證了自熱式CO去除微反應器去除CO的有效性，最后分析了熱動力學參數(shù)對自熱式CO去除微反應器CO去除性能的影響規(guī)律。
　　第六章總結本論文的研究內容與成果，并展望了未來