非熱等離子體中甲醇水蒸氣重整制氫.pdf

1、甲醇是一種理想的制氫原料，具有廉價易得、方便存儲運輸和重整反應溫度低等優(yōu)點，近年來得到廣泛關注。本工作在熱力學平衡計算分析基礎上，采用直接液體進料，分別開展了火花放電等離子體中甲醇水蒸氣重整制氫和介質(zhì)阻擋放電(DBD)等離子體中甲醇水蒸氣催化重整制氫的實驗研究。主要結(jié)果如下:
　　1.采用HSC軟件進行熱力學平衡計算，分析了溫度和H2O/CH3OH摩爾比的影響。
　　在所考察溫度和H2O/CH3OH摩爾比范圍內(nèi)，甲醇熱力學平

2、衡轉(zhuǎn)化率為100％。
　　溫度為250～400℃時，熱力學平衡產(chǎn)物有H2、CO2和CH4。溫度大于400℃后，產(chǎn)物中開始有CO生成，且隨溫度升高，CO碳基選擇性和H2選擇性皆迅速增加，CH4碳基和氫基選擇性迅速降低。溫度升高至750℃時，產(chǎn)物中不再有CH4生成，此時H2選擇性達到100％。當溫度超過750℃后，熱力學平衡產(chǎn)物為H2、CO和CO2，溫度升高，CO碳基選擇性增加，CO2碳基選擇性減少，而H2選擇性不變。
　　相同

3、溫度下，隨H2O/CH3OH摩爾比升高，CO2碳基選擇性與H2選擇性增加，CO碳基選擇性及CH4的碳基與氫基選擇性逐漸降低。
　　2.對火花放電等離子體中甲醇水蒸氣重整制氫反應進行了研究，主要考察了工藝參數(shù)（電極間距、輸入功率、甲醇溶液進料流量、H2O/CH3OH摩爾比）的影響。
　　首先確定了合適的電極間距為8mm，然后對其它參數(shù)進行了考察。研究結(jié)果表明，降低甲醇溶液進料流量、增加輸入功率和H2O/CH3OH摩爾比，均能提

4、高甲醇轉(zhuǎn)化率。
　　在所考察的條件范圍內(nèi)，當H2O/CH3OH摩爾比為1，功率為47W時，得到甲醇轉(zhuǎn)化率高達92％，H2選擇性接近100％，相應的制氫能耗為2.2eV/molecule。
　　3.開展了DBD等離子體中甲醇水蒸氣催化重整制氫的實驗研究。分別對DBD等離子體中甲醇水蒸氣重整體系、Au/CeO2催化甲醇水蒸氣重整體系以及DBD等離子體與Au/CeO2催化劑相結(jié)合的甲醇水蒸氣重整體系進行了考察和比較。
　　研