Dipole（γ，γ）方法的實驗實現(xiàn)與H2及其同位素分子的激發(fā)動力學研究.pdf

1、原子、分子及離子的碰撞過程普遍存在于星際空間、核聚變、等離子體以及化學反應過程中，所以原子分子的結(jié)構(gòu)及其激發(fā)動力學研究對于相關(guān)學科的發(fā)展具有重要意義。緣于天文觀測、能源項目、軍事技術(shù)和航空工業(yè)等高新技術(shù)產(chǎn)業(yè)的重大需求，促使原子分子激發(fā)態(tài)結(jié)構(gòu)和動力學參數(shù)研究成為最活躍的前沿領(lǐng)域之一。但是，實驗上原子分子激發(fā)動力學參數(shù)的測量精度卻一直不夠高，且為止目前，對散射過程中的物理機制仍然存在許多爭議和不確定性。因此，發(fā)展或者改進現(xiàn)有的實驗技術(shù)，提高

2、原子分子激發(fā)動力學參數(shù)的測量精度，對于深入理解原子分子的結(jié)構(gòu)及散射機理極其重要。
　　快電子碰撞方法是研究原子分子結(jié)構(gòu)及其動力學參數(shù)的重要技術(shù)手段，歷史上曾提供了大量的原子分子激發(fā)動力學參數(shù)。近年來，隨著第三代同步輻射和自由電子激光等先進光源的發(fā)展，非彈性硬X射線散射技術(shù)發(fā)展成為了研究原子分子的結(jié)構(gòu)和激發(fā)動力學的有力工具。雖然快電子碰撞方法和非彈性硬X射線散射技術(shù)是完全不同的實驗技術(shù)，但都能夠用來測量原子分子的激發(fā)態(tài)動力學參數(shù)，且

3、二者間存在著緊密的聯(lián)系。
　　利用非彈性硬X射線散射技術(shù)和快電子碰撞方法，本論文開展了一系列原子分子的激發(fā)動力學研究:
　　1.從非彈性X射線散射過程的理論基礎(chǔ)出發(fā)，闡明了小角度X射線散射可以模擬光吸收過程，并由此提出并實現(xiàn)了測量氣相原子分子光學振子強度的dipole(γ，γ)方法。以He的21P躍遷為基準，建立了實驗數(shù)據(jù)的絕對化方法。新提出的dipole(γ，γ)方法不受線飽和效應的影響，且其Bethe-Born因子隨能量

4、變化十分平緩，幾乎不存在系統(tǒng)誤差，可以給出更高精度的光學振子強度數(shù)據(jù)。本工作利用dipole(γ，γ)方法測量了He原子的光學振子強度，與前人實驗及理論計算的結(jié)果獲得了很好的一致性，證明了dipole(γ，γ)方法是研究氣相原子分子光學振子強度的有力工具;
　　2.分別利用快電子碰撞方法和非彈性X散射方法研究了H2分子的激發(fā)動力學參數(shù)，從實驗上首次獲得了振動分辨的Lyman帶、Wener帶以及EF1∑+g態(tài)的形狀因子平方。在實驗和

5、理論計算的對比中，發(fā)現(xiàn)了一些有趣的現(xiàn)象:本次快電子碰撞方法和非彈性X散射方法測得的Lyman帶v'＜6的結(jié)果與理論計算符合較好，但隨著振動量子數(shù)的增大，實驗與理論計算之間的偏差越來越大。分析這種偏離的原因可能是，對于H2這樣的質(zhì)量很小的分子，其原子核的運動速度隨振動量子數(shù)的增大而明顯增大，導致其電子-振動耦合效應變得不可忽略。對于Wener帶和EF1∑+g態(tài)，本次的實驗結(jié)果與理論計算結(jié)果整體符合較好。但在較大動量轉(zhuǎn)移區(qū)間，本次電子碰撞實

6、驗的結(jié)果略低于非彈性X射線散射的結(jié)果，說明碰撞能量為1500eV時，電子碰撞實驗仍然沒有滿足一階Born近似;
　　3.利用快電子碰撞方法分別研究了HD和D2分子的激發(fā)動力學參數(shù)，從實驗上首次獲得了HD和D2分子振動分辨的Lyman帶、Wener帶以及EF1∑+g態(tài)的形狀因子平方。對比實驗和理論計算，發(fā)現(xiàn)與H2類似的漸進現(xiàn)象——低振動量子數(shù)時，實驗結(jié)果與理論符合較好，隨著振動量子數(shù)的增大，實驗和理論逐漸偏離。值得關(guān)注的是，從H2、

7、HD到D2，實驗結(jié)果與理論計算結(jié)果的偏離逐漸變小，也即其符合程度逐漸變好，表現(xiàn)出了一定的同位素效應。由于H2、HD和D2這三個分子的質(zhì)量越來越大，其原子核運動速度應該越來越慢，會導致電子-振動耦合效應逐漸變?nèi)?。這可能是H2、HD和D2這三個分子實驗的形狀因子平方與理論計算符合越來越好的原因。考慮到H2、HD以及D2是非常簡單的雙原子分子，原本預期其價殼層激發(fā)態(tài)的理論計算應該與實驗符合很好，然而目前的計算結(jié)果與實驗仍然存在明顯的差別。對上

8、述差別的定性解釋，需要更高分辨率的實驗和考慮了電子-振動耦合效應的理論計算來證實;
　　4.作者在讀博期間，對實驗室現(xiàn)有的快電子能量損失譜儀做了一系列的改進，包括電源與譜儀整體恒溫、改進單色器與作用室之間的差分抽氣，清洗、重組電子光學部件，改進膠體石墨噴涂工藝、解決數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)丟失數(shù)據(jù)等。經(jīng)過改進，譜儀在入射電子能量1500-2500eV下實現(xiàn)能量分辨最好為60meV，且在沒有大的改動時，正常開機就能測到信號，兩三天之內(nèi)便可以調(diào)試