木質(zhì)素模型化合物的合成及解聚研究.pdf

1、木質(zhì)素作為富含芳環(huán)結(jié)構(gòu)的大分子聚合物，對(duì)其的充分利用可以有效地緩解化石能源日益枯竭的困境，同時(shí)通過對(duì)木質(zhì)素的解聚反應(yīng)可使其成為可再生芳香族化合物的來源。但由于木質(zhì)素結(jié)構(gòu)復(fù)雜，并且在提取過程中還會(huì)生成大量的碳碳鍵，使得化學(xué)性質(zhì)更加穩(wěn)定，直接對(duì)木質(zhì)素解聚具有一定的困難。因此，本文研究了木質(zhì)素模型化合物的設(shè)計(jì)、合成和解聚過程及不同催化條件下對(duì)Kraft木質(zhì)素的解聚過程。主要研究?jī)?nèi)容及結(jié)果如下:(1)以異丁香酚為原料合成了β-5二聚體木質(zhì)素模型

2、化合物;以3-甲氧基-4-羥基苯乙酮為原料經(jīng)過六步反應(yīng)合成了β-O-4二聚體模型化合物（β-O-4鍵是木質(zhì)素中含量最高的鍵型）;以聯(lián)苯單乙酮為原料合成了新型的四聚體模型化合物，這種化合物含有α-O-4、β-O-4、β-5和5-5鍵四種不同的鍵型。采用氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用和核磁共振光譜對(duì)以上三種模型化合物的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征，確定了化合物分子量并且產(chǎn)物結(jié)構(gòu)均與目標(biāo)產(chǎn)物一致;(2)根據(jù)模型化合物鍵型的不同選取了適當(dāng)?shù)拇呋瘎ㄈ鏡u/C、Ru/MgA

3、l2O4、NiW/C、FeOOH/C和Pt/Al2O3等）及最佳反應(yīng)條件對(duì)以上三種模型化合物進(jìn)行解聚，采用氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用分析解聚產(chǎn)物，結(jié)果表明β-5鍵只有在FeOOH/C催化劑的劇烈反應(yīng)條件下才會(huì)全部發(fā)生斷裂，而α-O-4鍵和β-O-4鍵在所有的催化劑及反應(yīng)條件下均能發(fā)生斷裂，本論文中使用的催化劑均不能斷裂四聚體模型化合物中的5-5鍵。(3)以Ru/C、NiW/C和FeOOH/C為催化劑對(duì)Kraft木質(zhì)素進(jìn)行解聚反應(yīng)，并對(duì)得到的解聚產(chǎn)