鈰鈦復(fù)合氧化物催化劑的改性及選擇性催化還原NO性能研究.pdf

1、隨著我國經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展以及工業(yè)化進(jìn)程的加快，對化石燃料的消耗量不斷加大，導(dǎo)致NOx排放量逐年增加，因此引發(fā)了嚴(yán)重的大氣環(huán)境污染。氨選擇性催化還原技術(shù)被認(rèn)為是最為有效的去除氮氧化物的方法，而合成低毒性高活性且溫度窗口較廣的催化劑在脫硝領(lǐng)域越來越受到關(guān)注。本文基于鈰鈦金屬氧化物催化劑催化效果的不足，采用浸漬及浸漬-共沉淀聯(lián)用的方法，在鈰鈦金屬氧化物催化劑的基礎(chǔ)上，成功地制備出不同比例的鉬鈰鈦及鈰鋁鈦復(fù)合金屬氧化物脫硝催化劑，結(jié)合比表面積、X

2、-射線光電子能譜、氫氣程序升溫還原等表征手段以及原位紅外分析技術(shù)對催化劑的催化活性和物理化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行分析，并對其反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了探討。具體研究內(nèi)容如下:
　　(1)采用浸漬法制備了Mo-Ce-Ti復(fù)合氧化物催化劑，并研究了Mo負(fù)載量對NH3-SCR活性的影響，對其進(jìn)行活性測試發(fā)現(xiàn)在200～440℃溫度范圍內(nèi)2.5％Mo-Ce-Ti催化劑表現(xiàn)出90％以上的脫硝效率，SCR活性最佳;相較于Ce-Ti催化劑，Mo的摻雜增加了催化劑的氧化還

3、原能力，同時(shí)提高了催化劑表面化學(xué)吸附氧含量，因而使該催化劑的脫硝性能得到顯著增強(qiáng)。
　　(2)在最佳反應(yīng)溫度條件下，對Mo-Ce-Ti體系催化劑進(jìn)行紅外吸附及瞬態(tài)反應(yīng)測試。結(jié)果顯示Mo的摻雜增加了2.5％Mo-Ce-Ti催化劑表面Lewis酸性位上和Br(o)nsted酸性位上吸附的NH3物種及NH2物種，NH2與氣相NO反應(yīng)生成NH2NO，最終轉(zhuǎn)化為N2和H2O，反應(yīng)主要遵循E-R機(jī)理。
　　(3)采用浸漬-共沉淀法聯(lián)用制

4、備了Ce-Al-Ti體系催化劑，并研究了Al∶Ti摻雜比例對NH3-SCR活性的影響。結(jié)果顯示Al∶Ti摩爾比為1∶3的Ce/Al1Ti3催化劑在200～475℃之間可以達(dá)到95％以上的NOx轉(zhuǎn)化率。Al與Ti元素的充分摻雜增加了催化劑的比表面積、表面吸附氧含量及反應(yīng)活性位點(diǎn)，從而提高了該催化劑的脫硝性能。
　　(4)在最佳反應(yīng)溫度條件下，采用原位紅外光譜技術(shù)研究了Ce/Al1Ti3催化劑的反應(yīng)機(jī)理。相較于Ce-Ti催化劑，Al的