錳鈰鋯復(fù)合氧化物低溫選擇性催化還原NO及反應(yīng)機(jī)理研究.pdf

1、近些年，隨著我國(guó)工業(yè)化程度和人民生活質(zhì)量不斷提高，環(huán)境問(wèn)題也日益凸顯。尤其是霧霾天氣，給我們的生活和工作帶來(lái)了巨大困擾。而霧霾天氣的主要污染物質(zhì)是氮氧化物(NOx)，因此有效去除NOx成為了研究的主要方向。選擇性催化還原法(SelectiveCatalytic Reduction，SCR)已被很多學(xué)者研究，并證明以氨(NH3)為還原劑的SCR可以高效去除NOx。目前，商業(yè)化脫硝催化劑主要是以釩基催化劑為主，其存在很多缺點(diǎn)，如反應(yīng)溫度高、

2、溫度窗口窄等。因此，研究低溫條件下高催化活性和寬溫度窗口的催化劑成為脫硝的重點(diǎn)。復(fù)合金屬氧化物催化劑因其高NOx去除率、寬溫度窗口等特點(diǎn)被廣泛地研究，其中錳基復(fù)合金屬氧化物催化劑表現(xiàn)最佳，但其低溫活性有待提高，脫硝效率較差。針對(duì)這一問(wèn)題，論文采用共沉淀法制備了CeZr復(fù)合金屬氧化物催化劑和MnCeZr復(fù)合金屬氧化物催化劑，通過(guò)比表面積、X-射線光電子能譜、氫氣程序升溫還原等表征手段和原位紅外分析技術(shù)考察了催化活性和物理化學(xué)性質(zhì)，并對(duì)催化

3、劑反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了探討。具體研究結(jié)論如下:
　　1、采用檸檬酸法、均相沉淀法和共沉淀法制備3種CeZr催化劑的NOx去除率按以下順序遞減:共沉淀法＞均相沉淀法＞檸檬酸法。通過(guò)共沉淀法制備的CeZr催化劑具有最好催化活性，最大比表面積(52.41 m2/g)。其孔徑主要分布在0.04 nm左右，孔隙為狹縫孔。
　　2、反應(yīng)條件為[NO]=[NH3]=500 ppm，O2=5 Vol.％，Gas Hourly Space Velo

4、city(GHSV)=30，000 h-1時(shí)，Mn、Zr摩爾比為1∶1，煅燒溫度為550℃，共沉淀法制備的Mn0.25Ce0.5Zr0.25Ox催化劑在60-350℃溫度范圍內(nèi)具有80％以上的脫硝效率。同時(shí)Mn0.25Ce0.5Zr0.25Ox催化劑具有結(jié)晶程度高、比表面積大、還原溫度低及低溫NH3-SCR活性好等特點(diǎn)。
　　3、高反應(yīng)溫度和氧氣存在的條件下，通過(guò)原位紅外光譜表征得知，Mn0.25Ce0.5Zr0.25Ox催化劑的