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1、氮氧化物(NOx)是形成酸雨的主要污染物之一,隨著經(jīng)濟(jì)的發(fā)展,我國(guó)能源消耗增大,NOx的排放也持續(xù)增加,隨著我國(guó)對(duì)氮氧化物的排放標(biāo)準(zhǔn)的日益嚴(yán)格,煙氣脫硝作為控制NOx的方法之一,成為大氣污染控制的研究重要課題。選擇性催化還原(SCR,Selective Catalytic Reduction)技術(shù)作為目前最好的煙氣脫硝方法,其成熟可靠、脫氮效率高性價(jià)比高,因此受到廣泛的應(yīng)用。但是,目前現(xiàn)有的催化劑必須在高于350℃操作,在反應(yīng)過程中催化
2、劑容易中毒,SCR系統(tǒng)布置存在困難等問題。低溫SCR催化劑的開發(fā)有利于將SCR系統(tǒng)裝置布置在脫塵脫硫裝置之后,并有效的削減操作成本。本課題組在前期的工作中研制出可以對(duì)過濾材料上進(jìn)行負(fù)載Ce和Mn的復(fù)合金屬氧化物,該催化劑用于低溫NH3選擇性催化還原NO,同時(shí),可用在脫硝的同時(shí)脫除煙氣中的顆粒物。為此,本工作的主要方向?yàn)檠芯亢烷_發(fā)新型的低溫高活性和抗毒性的基于Mn基的過濾材料的催化劑。
本文選取了能夠耐高溫的無機(jī)濾料用玻璃纖維和
3、活性炭纖維作為制備催化劑的載體,并通過對(duì)玻璃纖維和活性炭纖維進(jìn)行改性,以便能夠達(dá)到最好的負(fù)載效果。選取玻璃纖維負(fù)載復(fù)合金屬氧化物催化劑,進(jìn)行了一系列的表征實(shí)驗(yàn):比表面積(BET)、掃描電鏡(SEM)、X射線實(shí)驗(yàn)(XRD)和傅里葉紅外衰減全反射光譜法(ATR-FTIR)。
在對(duì)玻璃纖維和活性炭纖維成功的改性之后,采用浸漬法制備了Fe-Ce-Mn/GF和Fe-Ce-Mn/ACF研究了Fe的添加對(duì)催化劑活性的影響,選擇出最佳負(fù)載量。
4、進(jìn)一步針對(duì)最佳負(fù)載量的Fe-Ce-Mn/GF,考察了各種不同的操作條件(反應(yīng)溫度、進(jìn)口NO濃度、O2含量、NH3濃度)對(duì)兩種催化劑活性的影響。
研究結(jié)果表明,F(xiàn)e的添加能夠顯著的提高兩種催化劑的低溫SCR性能,對(duì)于玻璃纖維負(fù)載金屬氧化物,在Fe:Ce:Mn摩爾比為2:1:5時(shí)具有最佳的活性。最優(yōu)的催化劑Fe-Ce-Mn/GF在150℃時(shí),在模擬煙氣條件下,NO的脫除效率達(dá)到88.49%。此外,針對(duì)最佳摩爾比的Fe-Ce-Mn/
5、GF催化劑,本文還系統(tǒng)的研究了溫度、進(jìn)口NO濃度、O2含量、NH3的濃度等操作條件對(duì)Fe-Ce-Mn/GF催化劑活性的影響,為該技術(shù)的工業(yè)化應(yīng)用提供研究基礎(chǔ)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:在實(shí)驗(yàn)溫度范圍內(nèi),NO的脫除效率隨著溫度的升高逐漸增大,當(dāng)溫度達(dá)到150℃后,達(dá)到最佳的脫除效率;進(jìn)口NO濃度升高時(shí),NO的脫除效率出現(xiàn)緩慢的下降;O2的存在能夠較大的促進(jìn)催化劑的脫除效率,最佳氧氣濃度為5%左右。當(dāng)NH3/NO比值小于1.1時(shí),NO的脫出效率隨著比值
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