凹凸棒石負(fù)載錳氧化物低溫選擇性催化還原NO.pdf

1、隨著大氣污染的不斷加劇，開(kāi)發(fā)和應(yīng)用適合我國(guó)電廠煙氣除塵和脫硫后溫度偏低實(shí)際情況的煙氣脫硝技術(shù)對(duì)于我國(guó)大氣污染的治理有著重要意義。氨選擇性催化還原(SCR)氮氧化物是唯一工業(yè)化的煙氣脫硝技術(shù)。目前商業(yè)上應(yīng)用最多的催化劑是V2O5/TiO2和V2O5-WO3/TiO2，然而其使用溫度窗口為350～400℃，不能夠大規(guī)模的適應(yīng)于我國(guó)目前大多數(shù)鍋爐煙氣系統(tǒng)煙溫較低(100～250℃)的狀況。高效的低溫催化劑不僅可降低SCR脫硝的能耗，而且避免了

2、高濃度SO2對(duì)催化反應(yīng)的影響，因而成為當(dāng)前研究的熱點(diǎn)。
　　 本文研究了凹凸棒石負(fù)載錳氧化物催化劑的物理化學(xué)性能和低溫選擇性催化還原NO性能。
　　 通過(guò)非均相沉淀法以凹凸棒石(PG)為載體負(fù)載錳氧化物制備了用于低溫選擇性催化還原法脫硝反應(yīng)的復(fù)合催化劑MnOx/PG。通過(guò)X射線衍射、透射電鏡電子顯微鏡、氫氣程序升溫還原和比表面積分析對(duì)其進(jìn)行了表征。結(jié)果表明，催化劑活性組分錳氧化物在凹凸棒石晶體表面高度分散；錳氧化物存在狀

3、態(tài)取決于催化劑煅燒溫度，煅燒溫度小于550℃，錳氧化物為Mn2O3和Mn3O4，煅燒溫度為550℃時(shí)，錳氧化物為Mn3O4。
　　 采用固定床反應(yīng)器評(píng)價(jià)制備的MnOx/PG催化劑的SCR脫硝性能，考察了催化劑制備條件(煅燒溫度、錳氧化物負(fù)載量)和反應(yīng)條件(反應(yīng)溫度、空速、H2O、SO2)對(duì)脫硝性能的影響。結(jié)果表明，在空速9220h-1下，300℃煅燒Mn10/PG催化劑的性能最優(yōu)，175℃時(shí)NO轉(zhuǎn)化率達(dá)到91％，在200～300

4、℃更達(dá)到97％，而N2選擇性在175～300℃為100％。
　　 對(duì)凹凸棒石和MnOx/PG催化劑進(jìn)行了NH3、NO和SO2的程序升溫吸脫附實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明，催化劑對(duì)NH3和SO2有一定的吸附能力，對(duì)NO幾乎沒(méi)有吸附能力，而進(jìn)入凹凸棒石內(nèi)孔道的NH3是通過(guò)與結(jié)晶水形成H鍵被吸附。MnOx/PG催化劑NH3的吸附主要是載體凹凸棒石的貢獻(xiàn)，錳氧化物的加入并沒(méi)有促進(jìn)催化劑的NH3吸附能力，但促進(jìn)了吸附NH3的活化。MnOx是催化劑的活性