Ag-MnO2-C電催化劑的制備及其氧還原性能研究.pdf

1、氧還原反應(yīng)作為重要的電化學(xué)反應(yīng)，在燃料電池、金屬-空氣電池等電化學(xué)能源轉(zhuǎn)換裝置以及水處理、氯堿工業(yè)等電解技術(shù)領(lǐng)域應(yīng)用廣泛。由于氧還原反應(yīng)歷程復(fù)雜，動(dòng)力學(xué)過程緩慢，需要貴金屬等電催化劑加速反應(yīng)，降低電極過電位。目前，Pt基催化劑是常用的氧還原電催化劑，但是Pt的高價(jià)格以及低儲(chǔ)量嚴(yán)重阻礙了Pt基催化劑的商業(yè)化應(yīng)用。因此，研究開發(fā)價(jià)格低廉且儲(chǔ)量豐富的高效氧還原電催化劑取代Pt基催化劑，具有重要的科學(xué)意義和實(shí)用價(jià)值。
　　本論文采用價(jià)格相

2、對(duì)低廉的Ag作為活性組分，通過調(diào)控MnO2和活性炭載體的納米結(jié)構(gòu)，優(yōu)化催化劑擔(dān)載方式，制備了系列的Ag基催化劑，對(duì)催化劑進(jìn)行了物理化學(xué)表征，研究了催化劑在堿性條件下對(duì)氧還原反應(yīng)的電催化性能。
　　首先，采用水熱法通過調(diào)控反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間、前驅(qū)體及其濃度制備得到不同晶型和形貌的MnO2。以α-MnO2納米線作為載體，采用化學(xué)還原法制備了Ag/α-MnO2催化劑，將Ag/α-MnO2催化劑和炭載體進(jìn)行物理混合，制備了Ag/α-MnO

3、2/C催化劑。結(jié)果表明，Ag/α-MnO2催化劑的催化活性顯著高于α-MnO2納米線催化劑，且炭載體的引入也顯著提高了催化劑的催化活性。因此，提高催化劑的導(dǎo)電性以及炭載體的分散作用有利于促進(jìn)催化劑活性的提高。
　　其次，利用酸化處理的Vulcan XC-72炭黑作為載體，采用分步法制備了Ag/α-MnO2/C催化劑。結(jié)果表明，Ag/α-MnO2/C催化劑的活性和穩(wěn)定性均優(yōu)于Ag/C催化劑，α-MnO2納米線的存在可有效催化分解氧還

4、原反應(yīng)的中間產(chǎn)物，H2O2產(chǎn)率僅為2.1％，顯著低于Ag/C和商業(yè)化Pt/C催化劑，從而促進(jìn)了氧還原反應(yīng)按照準(zhǔn)四電子途徑進(jìn)行。
　　再次，以酸化處理的Vulcan XC-72炭黑為載體，在惰性氣體保護(hù)下熱解前驅(qū)體，使得Ag和MnO2納米粒子均勻負(fù)載在炭載體表面，制備了Ag-MnO2/C催化劑。通過調(diào)控Ag和MnO2的負(fù)載比例優(yōu)化了催化劑性能。結(jié)果表明，Ag-MnO2/C催化劑的活性和穩(wěn)定性較Ag/α-MnO2/C催化劑均有提高，A