硫脲衍生物和多羧酸芳香化合物為主體的氫鍵包合物的合成及晶體結(jié)構(gòu)研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、本文選取了兩種構(gòu)型近平面的硫脲衍生物(聯(lián)二硫脲和脒基硫脲)以及兩種“V”型四羧酸芳香分子作為主體,加入碳酸氫根、水分子、胍正離子等輔助小分子,以不同的季銨堿作為客體模板,制備得到了9個新的氫鍵包合物和1個加合物,并用X-射線單晶衍射儀測定了相應(yīng)的晶體結(jié)構(gòu),對其氫鍵連接模式及其他弱相互作用進(jìn)行了探討和研究。根據(jù)主體分子的不同,可將這10個晶體分為兩個體系:
  1.硫脲衍生物:(a)聯(lián)二硫脲為主體的氫鍵包合物:聯(lián)二硫脲可以看做是兩個

2、硫脲分子連接而成的近平面型分子,我們在客體季銨堿模板的誘導(dǎo)下制備得到了兩種包合物2.1和2.2。在這兩個包合物中,盡管主體分子相同,但由于客體分子不同而最終形成了不同的晶體結(jié)構(gòu)。其中聯(lián)二硫脲分子很容易脫去一個質(zhì)子以二聚體(“頭碰頭”或“肩并肩”方式)的基本重復(fù)單元形成最終的氫鍵主體層。(b)脒基硫脲為主體的氫鍵包合物:脒基硫脲是由具有三角構(gòu)型的脒基部分和硫脲部分結(jié)合而成的近平面型分子,通過加入碳酸氫根陰離子和水分子等輔助小分子,在季銨堿

3、客體模板的誘導(dǎo)下,得到了5個包合物,其中包合物2.3、2.4和2.7為類“三明治”型晶體結(jié)構(gòu),2.5與2.6為具有孔道的管狀結(jié)構(gòu)。(c)脒基硫脲形成的加合物:脒基硫脲在3-硝基鄰苯二甲酸和水分子的輔助下,形成了具有管道狀結(jié)構(gòu)的加合物2.4,我們發(fā)現(xiàn)硝基容易去質(zhì)子化形成良好的氫鍵受體試劑。
  2.“V”型四羧酸芳香分子:我們選擇兩種具有四個羧基的二苯環(huán)芳香羧酸作為主體分子,通過加入輔助胍正離子,與四烷基銨客體模板相互作用形成相應(yīng)的

4、氫鍵包合物3.1和3.2。在包合物3.1中,3,3′,4,4′-四羧基二苯醚(H4odpa)這一優(yōu)良的氫鍵受體在胍正離子和水分子的輔助下,用客體模板進(jìn)行誘導(dǎo),得到了結(jié)構(gòu)復(fù)雜新穎的氫鍵包合物。盡管該包合物中只涉及到四種氫鍵類型,但是在氫鍵主體層中卻形成了49個氫鍵,使得主體層的連接較為復(fù)雜。此外,我們以另一種不對稱的四羧酸3-(3′,5′-二羧基苯氧基)鄰苯二甲酸(H4dcppa)為主體分子,其它條件不變的情況下得到了具有孔道結(jié)構(gòu)的氫鍵包

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