CIS薄膜太陽(yáng)能電池WZ-CdS-WZ-CuInS2-MoS2界面性質(zhì)的第一性原理研究.pdf

1、纖鋅礦結(jié)構(gòu)的CuInS2（WZ-CIS）以其獨(dú)特的光學(xué)特性，以及在實(shí)驗(yàn)制備中表現(xiàn)出靈活的化學(xué)計(jì)量學(xué)等特點(diǎn)，目前被認(rèn)為是一種非常有前景的光電材料應(yīng)用在太陽(yáng)能電池的吸光層。典型的薄膜太陽(yáng)能電池結(jié)構(gòu)是：前電極ZnO窗口層CdS緩沖層CIS吸光層Mo背電極玻璃。研究發(fā)現(xiàn)，在CIS吸收層沉積過(guò)程中部分S原子會(huì)向Mo背電極層發(fā)生一定的擴(kuò)散，結(jié)合Mo背電極層部分Mo原子，在CIS層與Mo層之間會(huì)形成一個(gè)均勻的MoS2中間層。MoS2層的形成有助于在C

2、IS-Mo界面處形成一個(gè)簡(jiǎn)易的準(zhǔn)歐姆接觸，從而促進(jìn)Mo與CIS之間的電傳導(dǎo)性，這有利于改善太陽(yáng)能電池裝置的性能及轉(zhuǎn)化效率。本文以密度泛函理論的第一性原理計(jì)算方法為基礎(chǔ)，從原子層次上分別探討了WZ-CuInS2吸光層與MoS2中間層、WZ-CdS緩沖層之間的界面，研究了包括：界面局域晶格結(jié)構(gòu)、界面結(jié)合方式、界面結(jié)合能、電荷轉(zhuǎn)移情況等。研究發(fā)現(xiàn)，WZ-CuInS2的(100)晶面與MoS2的(-100)晶面、CdS的(100)晶面可以進(jìn)行良

3、好的晶格匹配，其晶格失配度分別為3.5％、5.6%。對(duì)WZ-CIS(-100)/MoS2(100)界面進(jìn)行晶格優(yōu)化后，界面處的原子位置和鍵長(zhǎng)均有較小的變動(dòng)，計(jì)算得到界面的結(jié)合能約為?0.65 J/m2。我們通過(guò)對(duì)WZ-CIS/MoS2界面電子態(tài)密度、查分電荷和拜德電荷的理論分析研究，發(fā)現(xiàn)在界面結(jié)合處電子發(fā)生了很大程度的再分配；在費(fèi)米能級(jí)附近出現(xiàn)了一些界面態(tài)，這些界面態(tài)的引起主要是由WZ-CIS區(qū)域中In-5s軌道以及MoS2區(qū)域S-3p

4、軌道帶來(lái)的；界面上不同原子之間的發(fā)生了軌道雜化作用，很大程度上提高了界面原子間的成鍵能力；界面上原子間電子的轉(zhuǎn)移和軌道雜化作用促進(jìn)了原子間的鍵合作用，也增加了界面之間的結(jié)合能力。對(duì)WZ-CIS(100)/WZ-CdS(100)界面的研究，我們討論了兩種結(jié)合方式的界面（以雙原子層終結(jié)的和以單原子層終結(jié)的WZ-CIS(100)/WZ-CdS(100)界面）。研究發(fā)現(xiàn)，弛豫后兩種界面晶格都發(fā)生了微小的變化。通過(guò)對(duì)WZ-CIS/WZ-CdS界面

5、結(jié)合能的計(jì)算：以雙原子層終結(jié)的界面結(jié)合能為?0.481 J/m2，以單原子層終結(jié)的界面結(jié)合能為?0.677 J/m2，可以說(shuō)明WZ-CIS/WZ-CdS界面具有很好的穩(wěn)定性。通過(guò)對(duì)WZ-CIS/WZ-CdS界面電子態(tài)密度、查分電荷以及拜德電荷的對(duì)比分析，發(fā)現(xiàn)兩種界面在費(fèi)米能級(jí)附近都沒(méi)有界面態(tài)出現(xiàn)，同時(shí)發(fā)現(xiàn)以單原子層終結(jié)的界面具有比以雙原子層終結(jié)的界面更強(qiáng)的結(jié)合能力，這主要?dú)w因于界面上原子間發(fā)生了更多的電子轉(zhuǎn)移和軌道雜化作用從而促進(jìn)形成了