有機發(fā)光材料弱場磁場效應的理論研究.pdf

1、有機半導體材料質量輕、柔韌性強，材料來源廣泛，分子結構易于控制，容易形成大面積薄膜，是制作低成本電子器件優(yōu)先考慮的材料，在有機發(fā)光器件中獲得了廣泛的研究與應用。有機半導體發(fā)光材料為非磁性材料，有機發(fā)光器件是由非磁性材料組成的，但施加外磁場可以使通過器件的電流和發(fā)光強度發(fā)生變化，產生有機磁場效應。一般地，可以用施加磁場前后器件電阻的相對變化率來表示這種效應的強弱，稱為有機磁電阻。
　　自從發(fā)現了有機發(fā)光器件中存在磁場效應以來，研究人

2、員對這種磁場效應做了大量的實驗和理論研究工作。實驗研究表明，有機磁電阻在高磁場下趨近于一定的飽和值，在低磁場下呈現出一定的極大值或極小值。對于這種現象產生的原因，理論研究工作者給出了很多不同的解釋。然而截至到現在，對這一現象的產生原因還沒有形成統(tǒng)一的認識。有機發(fā)光材料的磁場效應和其中的載流子注入、復合、遷移、衰變等過程緊密相關，是這些過程產生的復雜磁效應的綜合體現。但是不可否認的是，這種效應與載流子的跳躍遷移和自旋取向的變化有著密切的聯

3、系。
　　本文以有機電致發(fā)光器件為研究背景，主要基于載流子在有機半導體材料中的跳躍遷移過程及其自旋取向的變化，在量子理論的基礎上對有機半導體發(fā)光材料中載流子遷移過程的磁場效應進行模擬，建立了一個有機磁電阻的計算模型，在0～1000mT的磁場范圍內計算分析了有機磁電阻的特點及其形成原因。主要研究內容和結果如下:
　　(1)基于雙分子格點模型，用M-A方程描述電子的跳躍過程，用包含電子軌道運動、自旋運動和分子振動及局域超精細作用

4、的哈密頓量描述電子的能級和自旋狀態(tài)，假定跳躍前后電子的自旋取向不變，跳躍電子與目標位置的占據態(tài)電子自旋取向相反，研究分析電子在雙分子間可能的跳躍過程和跳躍頻率，通過跳躍頻率的相對變化得到有機磁電阻的表達式。
　　(2)考慮磁場對分子振動頻率的影響，在與磁場垂直的平面極坐標中，將薛定諤方程變換為合流超幾何方程，得到電子能級和波函數的精確解。研究表明，施加磁場后，多重能級簡并被解除，磁場越強，中心能量越大，能級劈裂也越大，當磁場滿足一

5、定條件時，導致相鄰能級間發(fā)生能量交疊。波函數的具體計算比較復雜，本文用距離平方的平均值代替基于波函數的復雜計算，給出了局域長度的估算公式?？梢钥闯觯肿拥牡刃д駝宇l率隨磁場的增強而增大，波函數的局域長度相應地減小，導致波函數的交疊程度降低。有機分子越大，其振動頻率ω0就越小，這種影響就越顯著。
　　(3)對電子自旋和局域核自旋組成的復合自旋系統(tǒng)，將局域核自旋取為1/2，考慮外磁場和局域的超精細場對電子自旋的影響，得到電子的自旋劈裂

6、能級和狀態(tài)分布。在磁場作用前，若電子自旋和局域自旋方向相同，則電子的自旋狀態(tài)不隨時間變化;若電子自旋和局域自旋方向相反，則電子自旋狀態(tài)會隨時間發(fā)生變化，電子自旋能級產生劈裂。各劈裂能級上電子自旋態(tài)的分布幾率可以用三個幾率密度P1、P2和P3表示，P1+P2+2P3=1。
　　(4)將電子自旋和局域環(huán)境自旋看作一個復合系統(tǒng)，將電子跳離分子格點的過程看作一個退糾纏過程，用非糾纏終態(tài)下，退糾纏過程初態(tài)電子自旋態(tài)密度的平均值定義了一個退糾

7、纏過程參量η，并通過詳細推導得到η的一般表達式。η的大小表征退糾纏過程中糾纏作用的強弱，它隨時間的周期性變化受外磁場和超精細作用的調制，其平均值在低場區(qū)出現一個極小值，在高場區(qū)趨于飽和。超精細作用越強，低場極值對應的磁場Bmin越大，η隨磁場趨于飽和的過程越平緩。
　　(5)考慮分子振動、超精細作用、自旋能級劈裂、自旋反轉及電子和局域環(huán)境自旋的糾纏作用對電子跳躍過程和M-A跳躍頻率的影響，建立了有機磁電阻計算模型，計算并分析了有機

8、磁電阻的影響因素。計算結果表明，超精細作用強度影響低場磁電阻，分子振動頻率通過局域長度影響高場磁電阻。在低場區(qū)有機磁電阻存在一個極大值，磁電阻極大值對應的磁場值Bmax隨超精細作用強度的增大而減小。Bmax還與自旋反轉和糾纏作用有關，自旋反轉在低場區(qū)內對有機磁電阻的影響較大，在高場區(qū)其影響逐漸減弱，直至消失。糾纏作用對有機磁電阻的影響體現在計算的整個磁場范圍內，在低場區(qū)，自旋糾纏作用是導致有機磁電阻低場極值的根本原因，在高場區(qū)，自旋糾纏