DNA分子器件場效應(yīng)理論研究.pdf

1、DNA分子是一種由核苷酸重復(fù)排列組成的長鏈聚合物,全稱脫氧核糖核酸(Deoxyribo Nucleic Acid)。DNA是重要的生物大分子,它是生物的遺傳基因的載體。DNA分子的主要組成元素是C、H、O、N、P等。通過DNA生物可以把父代的特征復(fù)制傳遞到子代中,從而完成生物性狀的傳遞,因此DNA又被稱為遺傳物質(zhì)。1953年Watson和Crick提出了著名的DNA雙螺旋結(jié)構(gòu),DNA分子包含兩條由糖類和磷酸分子組成的核苷鏈,每個糖分子都

2、與四種堿基里的一種相連接,這兩條鏈反向平行的互相纏繞,其上懸掛的堿基通過互補配對的原則結(jié)合。其中,腺嘌呤(Adenine)只與胸腺嘧啶(Thymine)結(jié)合,而鳥嘌呤(Guanine)只與胞嘧啶(Cytosine)結(jié)合。
　　 自從Watson和Crick發(fā)現(xiàn)了DNA的雙螺旋結(jié)構(gòu)以來,關(guān)于其生物基因方面的研究開創(chuàng)了生物學(xué)的新時代。在另一方面,DNA的導(dǎo)電性引起了其他領(lǐng)域的關(guān)注。早在1962年,Eley和Spivey就提出DNA分

3、子可能具有導(dǎo)電性。在相鄰的DNA堿基對間,存在垂直于堿基平面的π電子軌道。這些軌道的交疊就導(dǎo)致了可能的導(dǎo)電性。這就引起了生物、物理和化學(xué)多學(xué)科領(lǐng)域的關(guān)注,一方面,研究DNA分子的電荷輸運性質(zhì)對生物基因的損傷以及修復(fù)、DNA的測序有重要意義；另一方面,因為DNA分子的特殊性,它可以在溶液中自動的按照配對原則組裝成完整的分子,從而完成自下而上的組裝電路。如果DNA分子可以導(dǎo)電,它將是分子電子學(xué)良好的備選材料。傳統(tǒng)的集成電路的基本單元是硅基晶

4、體管,它們可以實現(xiàn)導(dǎo)通和不導(dǎo)通兩種狀態(tài)。通常的微處理器含有超過百萬個晶體管,而面積在幾個平方厘米。所以需要將晶體管做的很小,從而實現(xiàn)較高的集成度來提高運算速度。但是普通的硅基半導(dǎo)體在小型化的過程中遇到了瓶頸,繼續(xù)小型化會造成器件不穩(wěn)定。分子電子學(xué)就是用單個分子來代替硅基的半導(dǎo)體來制作電路,實現(xiàn)器件的高集成度和小型化。隨著近年來納米技術(shù)的發(fā)展,已經(jīng)可以將單分子或分子束連接在電極間測量它的導(dǎo)電特性。DNA分子由于特殊的自組裝性質(zhì),可以進行高

5、精度的制作電路,在工程技術(shù)上具有很高的價值。
　　 隨著納米技術(shù)的發(fā)展,近年來有很多實驗直接將單個或一束DNA分子連接到金屬電極間,來測量它的電導(dǎo)。這些實驗可以更直接的揭示DNA的導(dǎo)電性質(zhì),也為DNA作為分子器件的可能性進行了直接的驗證。這類實驗的結(jié)果比較復(fù)雜,揭示的DNA的導(dǎo)電性有絕緣性,半導(dǎo)體性,導(dǎo)體甚至超導(dǎo)體。導(dǎo)電性的多樣結(jié)果一是源于DNA本身的性質(zhì),DNA有多種序列,分子形態(tài)；二是來源于外界環(huán)境的影響,溫度,溶液中的離子

6、,電極與DNA分子的接觸等。
　　 由于實驗結(jié)果的多樣性,許多理論工作致力于解釋DNA中電荷輸運的各種現(xiàn)象?，F(xiàn)階段大致有兩類理論方法用以研究DNA分子中電荷輸運:第一性原理計算和模型化計算。第一性原理計算方法可以將分子的復(fù)雜結(jié)構(gòu)和各類相互作用考慮在內(nèi),在進行計算的時候僅需要給出原子的種類及其位置,不需要其他的實驗的、經(jīng)驗的或者半經(jīng)驗的參最,可以準確的描述DNA分子的電子態(tài)和結(jié)構(gòu)特性。模型化計算方法可以抓住研究對象的一些主要特征,

7、通過模型化參數(shù)的調(diào)控,直觀的反映研究對象的物理圖像和本質(zhì),很多情況下甚至可以得到解析解。同時,模型化方法可以大大降低計算量,適合擴展系統(tǒng)的計算,其計算結(jié)果可直接與實驗測量進行比較。這兩類方法相互聯(lián)系,又互為補充。
　　 在半導(dǎo)體晶體管中,我們可以通過外加電場和磁場來調(diào)節(jié)通過晶體管的電流,從而實現(xiàn)電路的開關(guān),放大等功能。在DNA分子器件里,是否可以通過外加電場或磁場來調(diào)控體系的輸運性質(zhì),這將是我們感興趣的問題。那么,綜合前人的相關(guān)

8、研究,我們研究了外電場和外磁場對DNA分子器件電荷輸運的調(diào)控。目的是通過這些研究可以指導(dǎo)實驗,拓展DNA分子器件的應(yīng)用范圍。
　　 1.電場對DNA分子器件磁阻的調(diào)控研究
　　 磁隧道結(jié)在磁性調(diào)控器件的應(yīng)用中占有重要的地位。傳統(tǒng)的磁隧道結(jié)是把一層薄的非磁材料夾在兩層鐵磁材料中間,它的電阻對于兩邊鐵磁電極的磁化方向的排列很敏感?？梢酝ㄟ^施加一個外磁場來控制鐵磁電極磁化方向成平行或者反平行排列,從而控制通過磁隧道結(jié)的電流。<

9、br>　　 因為有機物具有弱的自旋軌道耦合和超精細相互作用,有機自旋電子學(xué)成為最近的研究熱點,DNA作為有機物也被用來研究自旋相關(guān)的輸運。Zwolak和Ventra首先研究了DNA作為自旋閥的可能性,他們分別研究了Fe和Ni作為電極的DNA分子器件中的磁電阻,發(fā)現(xiàn)Ni做電極時磁電阻可以達到26％,而Fe做電極時磁電阻可以達到16％。最近,Malyshev報道了橫向電場對于DNA中電荷輸運的影響,他選取人工合成的Ploy(G)-Poly

10、(C)DNA分子為研究對象,發(fā)現(xiàn)橫向電場壓制了通過DNA分子的電流。這是一個非常有意思的結(jié)論,由于DNA分子固有的雙螺旋結(jié)構(gòu),橫向電場引發(fā)了一個螺旋勢,這個螺旋勢改變了DNA分子的電子結(jié)構(gòu),從而調(diào)整了DNA分子中的導(dǎo)電通道。
　　 在DNA分子器件中,橫向電場和鐵磁電極的加入擴展了它可能的應(yīng)用范圍。所以我們嘗試將橫向電場引入“鐵磁/DNA/鐵磁”分子器件中,來研究橫向電場對于DNA分子器件的自旋相關(guān)輸運的影響。我們的目的足想得到

11、一個增強或者可以調(diào)節(jié)的磁阻。
　　 1.1基于晶格格林函數(shù)和Landauer-Büttiker公式,我們首先計算了“鐵磁/DNA/鐵磁”分子器件在兩邊鐵磁電極磁化方向平行和反平行排列時的電流電壓特性曲線。發(fā)現(xiàn)平行排列時的電流要大于反平行時的電流,而且根據(jù)此電流計算得到的磁阻與Zwolak和Ventra得到的磁阻相當。
　　 1.2施加橫向電場時,我們又模擬了普通金屬作為電極的“金屬/DNA/金屬”分子器件中的電流電壓特性

12、曲線。發(fā)現(xiàn)在短鏈DNA分子中,橫向電場對于電流的壓制作用與橫向電場相對于DNA分子的方向有密切關(guān)系。通過體系的電流隨橫向電場方向的改變出現(xiàn)了震蕩的行為,隨著橫向電場的增強,震蕩幅度變大。
　　 1.3我們研究了“鐵磁/DNA/鐵磁”分子器件中的自旋相關(guān)輸運。我們探討了利用橫向電場來調(diào)控該器件磁阻的可能性。發(fā)現(xiàn)橫向電場的方向和大小都可以有效調(diào)控體系的磁阻。在某個特定的方向和大小的橫向電場下,體系的磁阻增大。這個磁阻的調(diào)制是由于橫向

13、電場改變了DNA分子的電子結(jié)構(gòu),所以這種調(diào)制是DNA分子特有的性質(zhì)。
　　 2.磁場對DNA分子器件電荷輸運的調(diào)控研究
　　 Aharonov-Bohm效應(yīng)反映了電子的量子相干性,由于電子的波動性,電子在磁場中獲得了一個磁場相關(guān)的相位,所以電予不同波束問的相干性就會被改變。在傳統(tǒng)的介觀器件中,通過施加磁場來改變體系的電導(dǎo)是一種非常有效的手段。當電了通過一個圓環(huán)形狀的介觀導(dǎo)體時,如果在環(huán)內(nèi)施加一磁場,那么電導(dǎo)將隨著介觀環(huán)所

14、包括的磁通量發(fā)生周期性的震蕩。在實驗上,這種類型的震蕩已經(jīng)在微米量級的金屬圓柱體和刻蝕成的環(huán)中觀測到。對于分子級別的納米器件,最近的研究表明可以通過施加磁場來有效調(diào)控體系的電導(dǎo)。
　　 除了雙鏈的DNA分子,還存在多條鏈組成的DNA分子。G4-DNA分子含有四條鏈,其中只含有堿基G,相鄰的堿基G之間由兩個氫鍵相連接,4個堿基G連接成正方形,然后一層層堆垛成中空的管狀結(jié)構(gòu)。由于G4-DNA只含有一種堿基G,是一種非常有序的結(jié)構(gòu),而

15、且有四條螺旋通道,所以G4-DNA有可能有較好的導(dǎo)電特性。G4-DNA擁有特殊的管狀中空結(jié)構(gòu),管徑為2nm,這與Hod等人所研究的原子環(huán)的直徑相當。所以,G4-DNA的電導(dǎo)有可能具有類似的磁場響應(yīng)。在奉義中我就研究了利用磁場來調(diào)控G4-DNA電導(dǎo)的可能性。
　　 2.1選取適當?shù)膮?shù),我們首先計算了“金屬/G4-DNA/金屬”分子器件中的基本輸運性質(zhì)。發(fā)現(xiàn)體系的電導(dǎo)跟費米面處的分子能級和電極與G4-DNA間的連接方式密切相關(guān)。當

16、連接方式處于干涉加強時,體系電導(dǎo)處于較大值,而當連接方式處于干涉相消時,體系電導(dǎo)處于較小值。體系的電導(dǎo)還會隨著G4-DNA的鏈長出現(xiàn)周期性的奇偶震蕩。
　　 2.2施加上一個平行于G4-DNA軸向的磁場時,體系的電導(dǎo)會受磁場的調(diào)制。通過計算電子的透射率曲線,可以看出加磁場后透射峰會發(fā)生劈裂。檢查G4-DNA的能級,發(fā)現(xiàn)原本處于費米面處二重簡并的能級在磁場下簡并解除,并且關(guān)于費米面對稱分布。隨著磁場的增大,簡并解除的能級間距離越來