有機(jī)高分子摻雜及有機(jī)分子器件輸運(yùn)問題的理論研究.pdf

1、後旦大學(xué)博士，學(xué)位論文有機(jī)高分子摻雜及有機(jī)分子器件輸運(yùn)褪題誨理論研究院專姓系：業(yè)：名：據(jù)導(dǎo)教、弊i完成疆期。物理學(xué)系理論物理蔣鋒陳激教授200艿年4_‘胄5秘、中文摘要本論文主要概括了兩方面的工作。論文可分為兩部分。第一部分是有關(guān)有機(jī)高分子物性的理論研究。這一部分的推導(dǎo)采用的是模型哈密頓量。第二部分討論了有機(jī)分子器件的電荷輸運(yùn)問題。這一部分的結(jié)果采用的是第一性原理計(jì)算。第一部分為第l章共分3節(jié)。第l節(jié)簡略地介紹了有機(jī)高分子的發(fā)展歷史，并

2、以聚乙炔為倒，指出了導(dǎo)電高分子的準(zhǔn)一維特性。第2節(jié)首先指出：有機(jī)高分子有兩種類型：簡并基態(tài)高聚物和非簡并基態(tài)高聚物。然后討論了簡并基態(tài)高聚物的摻雜效應(yīng)。文中指出：在實(shí)際的高分子中，摻雜不僅引起電荷轉(zhuǎn)移，而且將影響雜質(zhì)附近電子的hopping。我們的結(jié)果表明，一旦hopping效應(yīng)被考慮，反式聚乙炔中的載流子將是孤子反孤子對，而非單個(gè)極化子。這個(gè)結(jié)論能夠解釋簡并基態(tài)高分子在低濃度摻雜下的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。第3節(jié)討論了簡并基態(tài)高聚物激發(fā)態(tài)靜態(tài)極化率

3、的摻雜效應(yīng)。文中指出：簡并基態(tài)高聚物在摻雜情況下的激發(fā)態(tài)會(huì)出現(xiàn)負(fù)極化現(xiàn)象，而且hopping改變有力地影響負(fù)極化的大小。這為光電開關(guān)的研制指出了一條途徑。第二部分包括了2、3：4、5章。第2章簡單介紹了新興的分子電子學(xué)，分子器件的主要特征以及分子輸運(yùn)的Landauer圖景和量子輸運(yùn)的微觀機(jī)制。其中最為重要的是指出影響電流大小的輸運(yùn)函數(shù)與分子自能以及電荷效應(yīng)密切相關(guān)。第3章介紹了處理量子輸運(yùn)問題的嚴(yán)格理論：非平衡格林函數(shù)。文中利用非平衡矩

4、陣格林函數(shù)完整推導(dǎo)了穩(wěn)態(tài)相干輸運(yùn)和非相干輸運(yùn)的電流公式。這為從事第一性原理計(jì)算打下了基礎(chǔ)。在本章中還簡單介紹了分子軌道理論，并且指出：將分子軌道理論與非平衡矩陣格林函數(shù)理論相結(jié)合可以從事第一性原理分子輸運(yùn)計(jì)算。文中還指出：這種結(jié)合需要利用成熟的量子化學(xué)軟件Gaussian，但是必須修改部分Gau8sian源程序，將傳統(tǒng)Gaussian中用Roothaan方程求解的封閉體系的密度矩陣代之以用非平衡格林函數(shù)求解的開放體系的密度矩陣，并完成自