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文檔簡介
1、隨著單分子操控技術(shù)的迅速提高,實(shí)驗(yàn)上測(cè)量單分子所得的結(jié)果越來越穩(wěn)定,不同的實(shí)驗(yàn)組采用不同的實(shí)驗(yàn)技術(shù)對(duì)同一種分子進(jìn)行測(cè)量時(shí),其測(cè)量結(jié)果一般符合得很好。研究發(fā)現(xiàn)分子器件具有很多潛在應(yīng)用價(jià)值的功能特性,如分子開關(guān)、分子整流器、分子場(chǎng)效應(yīng)管、分子存儲(chǔ)器等。為了理解分子器件的電輸運(yùn)機(jī)理,人們發(fā)展了各種理論方法模擬分子器件的電輸運(yùn)性質(zhì),并在理解分子器件的功能特性等方面已獲得了很大成功。
最新實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)以飽和碳鏈為主體結(jié)構(gòu)、兩端以硫醇基為
2、末端基團(tuán)的二硫醇分子與金電極構(gòu)建的分子器件,當(dāng)電極拉力為0.8±0.3 nN時(shí),該類分子均表現(xiàn)出低電導(dǎo)狀態(tài)。為了理解該類分子這一獨(dú)特的電輸運(yùn)性質(zhì),基于雜化的密度泛函理論,我們計(jì)算了1,4-丁二硫醇分子體系在不同電極構(gòu)型下的拉伸與壓縮演變過程。結(jié)果顯示,分子末端S原子從Au(111)面空位上斷裂需要約1.75 nN的拉力;若末端S原子與電極表面上的孤立Au原子相連,則僅需1.0 nN的力分子體系就能斷裂,且有孤立Au原子被拉出。兩種結(jié)果不
3、僅都與實(shí)驗(yàn)測(cè)量值相符,而且表明拉出Au原子可以小于打斷Au-Au鍵的1.5 nN作用力。我們進(jìn)一步采用彈性散射格林函數(shù)法計(jì)算了該分子結(jié)的電導(dǎo)。發(fā)現(xiàn)當(dāng)分子結(jié)受到0.7~0.8 nN的拉力時(shí),體系電導(dǎo)出現(xiàn)極小值。這一結(jié)論與實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果完全相符。這一結(jié)果是由于分子末端的 S原子跟金電極的耦合強(qiáng)度在0.7~0.8 nN的拉力作用下變得非常弱導(dǎo)致的。
我們進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn),已有的彈性散射格林函數(shù)法和非平衡格林函數(shù)法雖能很好的反映功能分子體
4、系的電輸運(yùn)性質(zhì),但對(duì)于弱耦合體系,在低偏壓下仍然存在一定困難,如:分子電導(dǎo)隨分子長度的增加而指數(shù)衰減的特征,分子拉伸過程中的電導(dǎo)平臺(tái)特征?;趶念^算得到的分子有效勢(shì)場(chǎng),我們建立了一維透射與三維修正相結(jié)合的近似方法(OTCTCA),該方法認(rèn)為功能分子為電子輸運(yùn)提供了三維有效勢(shì)場(chǎng)。電子在偏壓作用下由一側(cè)電極注入后經(jīng)過分子有效勢(shì)場(chǎng)的散射與衍射,最終以一定的透射概率注入另一側(cè)電極。其中電子的透射概率通過數(shù)值求解一維Schr?dinger方程并進(jìn)
5、行三維修正后統(tǒng)計(jì)平均得到。
應(yīng)用OTCTCA方法,首先研究了二氨基烷烴系列分子的電導(dǎo)隨分子長度的衰減特征。結(jié)果顯示,低偏壓下分子體系的電導(dǎo)滿足指數(shù)衰減關(guān)系,其中衰減因子為0.90±0.05,這一結(jié)果明顯比我們用非平衡格林函數(shù)方法所得結(jié)果更接近于實(shí)驗(yàn)測(cè)量值?;贠TCTCA方法我們發(fā)現(xiàn)非共振輸運(yùn)的透射概率主要受如下幾方面因素的影響:(a)分子體系中包含的勢(shì)阱、勢(shì)壘的數(shù)目;(b)勢(shì)壘的寬度及高度;(c)入射電子的能量。因此分子中的
6、每一重復(fù)單元都可看作重復(fù)的勢(shì)阱和勢(shì)壘,從而幾乎等概率的減小體系中電子的透射概率,從而導(dǎo)致了分子體系的電導(dǎo)隨長度的指數(shù)衰減規(guī)律。
利用OTCTCA方法研究飽和碳鏈拉伸過程中的電導(dǎo)平臺(tái)及4,4'-二吡啶分子拉伸過程中的雙電導(dǎo)平臺(tái)現(xiàn)象發(fā)現(xiàn),只要分子與電極正常連接,分子不管受拉力還是壓力作用,在分子骨架附近都會(huì)存在一條沒有勢(shì)壘阻隔的連貫的勢(shì)阱通道。只要?jiǎng)葳逋ǖ佬螤畈话l(fā)生明顯變化,電子的非共振透射概率不會(huì)因?yàn)橥ǖ篱L度的變化而產(chǎn)生明顯變化
7、。因此,低偏壓分子電導(dǎo)出現(xiàn)平臺(tái)特征。4,4'-二吡啶分子體系的雙電導(dǎo)平臺(tái)是由于分子末端的N原子脫離金表面時(shí)極易吸附到表面孤立Au原子上導(dǎo)致的。
本文由六章內(nèi)容組成:第一章對(duì)分子電子學(xué)的實(shí)驗(yàn)和理論現(xiàn)狀進(jìn)行了簡要綜述介紹;第二章介紹了本文研究所用基本理論方法,包括初步發(fā)展的計(jì)算非共振輸運(yùn)的 OTCTCA方法、第三章討論了1,4-丁二硫醇分子的拉伸演化過程以及體系在0.7~0.8nN左右的電極拉力作用下產(chǎn)生低電導(dǎo)的原因。第四章基于O
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