稠環(huán)芳香烴分子器件電輸運性質(zhì)的理論研究.pdf

1、分子電子器件近年來已經(jīng)取得了越來越多得關(guān)注。伴隨著微電子學(xué)的實驗技術(shù)的不斷改進(jìn)和理論方法的不斷完善，利用單分子來構(gòu)建功能電子器件已成為人們公認(rèn)的最可能的發(fā)展趨勢。近幾年來，有許多理論研究組和實驗研究組對單分子的電學(xué)特性進(jìn)行了大量研究，并且取得了很多有意義的成果。人們發(fā)現(xiàn)小的共軛分子、單層或多層碳納米管、大的有機分子(如DNA分子)具有很多有用的功能器件的特性，例如:分子開關(guān)、分子存儲器、負(fù)微分電導(dǎo)、分子場效應(yīng)管等特性，并且對此進(jìn)行了論證

2、報道。目前，對單分子及原子團簇的電學(xué)性質(zhì)的研究領(lǐng)域已經(jīng)逐漸發(fā)展成為一門獨立的學(xué)科，這就是分子電子學(xué)或納米電子學(xué)。然而目前在分子電子學(xué)領(lǐng)域的實驗技術(shù)和理論水平都還不夠成熟，不但從理論上很難與實驗結(jié)果相符合，就是不同的實驗組對同一分子進(jìn)行研究的結(jié)果之間也會存在很大的差別。 存在以上問題的主要原因是，與電極相比，分子是體積很小的體系，因此外界因素的變化對分子的幾何結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)的影響會很明顯。而分子的電子結(jié)構(gòu)直接決定著分子的電學(xué)性質(zhì)。

3、本文在量子化學(xué)計算的基礎(chǔ)上，利用彈性散射格林函數(shù)的理論方法，對由金屬-分子-金屬構(gòu)成的分子體系進(jìn)行了計算。首先研究了在不同電極距離下，分子器件的電輸運性質(zhì)，討論了電極距離對電極和分子結(jié)之間耦合常數(shù)的影響以及對分子器件伏安特性的影響，研究表明不同電極距離下，分子器件的電輸運性質(zhì)有較大變化，隨著電極距離的減小金屬電極和分子間的耦合常數(shù)增大以及分子器件的電流和電導(dǎo)增加。其次研究了不同苯環(huán)個數(shù)的稠環(huán)芳香烴分子器件的電輸運性質(zhì)，討論了分子長度對分

4、子器件電輸運性質(zhì)的影響以及在不同取代基(S、NC)下分子器件電輸運性質(zhì)的變化。研究表明分子器件的電阻和分子長度的關(guān)系與非彈性共振隧穿方程Rn=R0exp(β·S)符合的很好，即：隨著分子長度的增加分子結(jié)的電阻呈指數(shù)形式的增加。不同終端原子對長度隧穿衰減因子β的影響較小，對有效接觸電阻R0有較大的影響。進(jìn)一步分析了電極和分子間耦合系數(shù)的變化和空間電荷轉(zhuǎn)移情況對這一變化給出了一定的解釋，理論模擬與實驗結(jié)果之間有較好的符合。 本論文共

5、有六章內(nèi)容組成：第一章為綜述部分，簡要介紹了分子電子學(xué)的產(chǎn)生背景、該領(lǐng)域?qū)嶒灪屠碚摪l(fā)展現(xiàn)狀和目前存在的主要問題；第二章介紹了多粒子體系自洽場計算的基本理論，包括波恩一奧本海默近似、哈特利-?？私泼芏确汉碚摚粡椥陨⑸涓窳趾瘮?shù)理論、耦合系數(shù)以及隧穿譜的計算、如何計算分子器件的伏--安特性及其他相關(guān)物理量的計算在第三章中作了詳細(xì)的推導(dǎo)；第四章到第五章介紹了本文所做的計算工作和研究結(jié)果，第四章分析并比較了不同電極距離下對苯二氰分子器件的電學(xué)