基于非對稱分子有機器件的磁效應(yīng)理論研究.pdf

1、2003年Kalinowski et al.發(fā)現(xiàn)對無磁性有機材料施加磁場后通過器件的電流會發(fā)生顯著的變化。自此以后，有機磁效應(yīng)(OMFE)在實驗上和理論上得到了廣泛的研究。在實驗上，人們發(fā)現(xiàn)有機磁效應(yīng)具有以下幾種性質(zhì):
　　 (1)有機磁效應(yīng)出現(xiàn)在各種無磁性的有機器件中，并且這種效應(yīng)沒有被溫度效應(yīng)掩蓋，在室溫下仍可以測量到明顯的磁效應(yīng)，如T.D.Nguyen在室溫下測得的磁電導(MC)達到-23％。
　　 (2)磁電阻，

2、光致發(fā)光，光電流，電致發(fā)光對弱磁場的依賴性非常明顯。有機磁效應(yīng)是一種弱磁場效應(yīng)，一般只需施加幾個mT的磁場，電流就會發(fā)生明顯的變化。
　　 (3)不同的有機器件，如小分子，低聚物，高聚物等，對磁場的響應(yīng)不同。一般實驗上測得的OMFE可以用洛倫茲型B2/（B2+B20）和非洛茲型[B/(B+B0)]2及其它們的組合公式進行擬合。但是對有些材料，OMFE還可以用指數(shù)形式的公式來進行擬合。
　　 (4)磁效應(yīng)隨電壓，溫度等外界

3、因素的變化沒有明顯的規(guī)律可循。
　　 (5)磁效應(yīng)有正有負。
　　 正是由于如此豐富的實驗現(xiàn)象使得大量的理論物理學家花費大量的精力去研究有機磁效應(yīng)的物理機制。當前很大一部分人認為應(yīng)該從自旋的角度出發(fā)研究OMFE。在所有基于自旋的模型中，超精細相互作用被認為是一個關(guān)鍵因素?；谧孕统殘龅睦碚撝饕腥齻€，激子機制，電子空穴對機制和雙極化子機制。到目前為止，人們已采用躍遷理論對上述三種機制進行了具體的計算分析，得到的結(jié)果

4、解釋了很多實驗現(xiàn)象，包括洛倫茲形式和非洛倫茲形式的磁電導行為，超小磁場下的奇異行為以及磁電導的正負。然而對于電壓，溫度，尺寸大小等外界因素對磁電導的影響沒有給出具體的理論分析。除了自旋角度之外，還有人對磁場影響電子軌道動量做了研究。2010年王向榮和解士杰提出一種基于電荷洛倫茲效應(yīng)的機制來解釋OMFE。他預(yù)測一個非對稱的電子軌道會導致明顯的磁效應(yīng)。最近，Alexandrov et al.提出了一種基于非零軌道動量的MC。他們發(fā)現(xiàn)弱磁場可

5、以收縮和擴展電子的p軌道。
　　 本論文基于SSH模型，考慮磁場對電子躍遷積分的影響，利用非絕熱的動力學方法，模擬了極化子的運動和碰撞，并結(jié)合實驗，分析了洛倫茲效應(yīng)對OMR的重要性以及分子不對稱性和電聲耦合作用對磁效應(yīng)的影響。本論文具體的研究內(nèi)容和主要結(jié)構(gòu)如下:
　　 1.基于緊束縛的SSH模型，利用非絕熱的動力學方法，研究極化子的運動速度與外加磁場的關(guān)系。外加磁場會使載流子的躍遷概率增加，但是這個增加量是一個小量，經(jīng)過

6、計算發(fā)現(xiàn)它僅能使極化子運動速度增加0.008％（磁場大小為300mT），這么小的增加量在實驗中往往被當作實驗誤差來處理，由此，速度的增加并不是產(chǎn)生有機磁效應(yīng)的根本原因。
　　 2.器件中電流的大小主要有載流子的運動速度和載流子的濃度決定。在雙極性器件中，正負極化子碰撞后會產(chǎn)生一個混合態(tài)，這個混合態(tài)里包括了激子態(tài)，而激子態(tài)的多少決定了碰撞后載流子電荷量的多少。當施加一個外磁場后，它會改變正負極化子的位相，從而改變兩個極化子碰撞后的

7、激子產(chǎn)率。經(jīng)過計算發(fā)現(xiàn)激子的產(chǎn)率隨磁場的增加而線性減小，由此產(chǎn)生了負的MC。
　　 3.有機磁效應(yīng)僅僅在有機材料中發(fā)現(xiàn)，對于無機材料，在實驗上并沒有發(fā)現(xiàn)這一現(xiàn)象。根據(jù)這個實驗結(jié)果，我們分析，這個可能是由兩種原因造成的。
　　 第一，有機材料的分子與無機材料不同，有機分子大多數(shù)是不對稱的分子結(jié)構(gòu)，如sp軌道雜化中的π電子。根據(jù)計算，增加分子的不對稱性會使磁效應(yīng)增加。對于對稱的分子結(jié)構(gòu)，我們得到的磁效應(yīng)是零。