鐵基納米材料催化醇分子的選擇性轉(zhuǎn)化研究.pdf

1、近年來，使用納米材料催化醇轉(zhuǎn)化合成羰基化合物已逐漸成為催化領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。本論文分別考察了鐵催化劑在芳香醇選擇性氧化及甘油乙?；磻?yīng)中的影響因素，實(shí)現(xiàn)了醇分子高效轉(zhuǎn)化合成芳香醛以及三乙酸甘油酯的反應(yīng)過程，并且用鐵基納米材料作催化劑具有催化活性高、易分離和循環(huán)性好等優(yōu)點(diǎn)，因此，該項(xiàng)研究具有重要的科學(xué)意義和應(yīng)用前景。
　　首先，論文中研究了鐵摻雜型石墨烯負(fù)載金屬納米粒子對芳香醇選擇性氧化的反應(yīng)。其中鐵摻雜型石墨烯材料用葡萄糖與三氯

2、化鐵為原料制備得到，然后借助沉積沉淀法負(fù)載金屬粒子Au、Pd或Pt等制出相應(yīng)的Au/Fe-Gr、Pd/Fe-Gr、Au-Pd/Fe-Gr、Pt/Fe-Gr催化劑，使用紅外(IR)、熱重(TG)、X射線衍射(XRD)、物理吸附儀(BET)、化學(xué)吸附儀(TPD)等多種手段對合成的催化劑進(jìn)行表征，進(jìn)而考察其在苯甲醇的選擇性氧化反應(yīng)中的催化活性。研究結(jié)果表明，Au/Fe-Gr和Au-Pd/Fe-Gr催化劑對苯甲醇氧化的效果較好，例如，以Au/F

3、e-Gr為催化劑，在助劑碳酸鉀存在下，于甲醇溶劑中通入氧氣反應(yīng)8h，苯甲醇的轉(zhuǎn)化率為96.2％，苯甲酸甲酯的選擇性為99.9%；而以Au-Pd/Fe-Gr為催化劑，在無助劑的條件下，于正丁醇溶劑中反應(yīng)6h，苯甲醇轉(zhuǎn)化率為89.1%，苯甲醛的選擇性為87.5%；然后將上述催化體系用于其它芳香醇的氧化反應(yīng)中時(shí)，發(fā)現(xiàn)對甲氧基苯甲醇及肉桂醇等也具有較好的氧化效果。另外根據(jù)實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象和對照實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，提出了鐵基納米材料催化苯甲醇選擇性氧化的反應(yīng)機(jī)理。

4、
　　另一方面，論文中還研究了含鐵固體酸催化劑對甘油乙酰化反應(yīng)的影響。用共沉淀法制備出Fe-Sn-Ti(SO42-)-T系列催化劑，并將其應(yīng)用于甘油與乙酸酐的反應(yīng)中，結(jié)果發(fā)現(xiàn)以Fe-Sn-Ti(SO42-)-400為催化劑時(shí)反應(yīng)效果最好，然后又對溫度、時(shí)間的影響及催化劑的循環(huán)使用情況進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)在80℃下反應(yīng)30min時(shí)反應(yīng)效果最佳，甘油的轉(zhuǎn)化率可達(dá)100%，三乙酸甘油酯的選擇性可達(dá)99%。另外還對催化劑進(jìn)行了紅外、X射線衍射