含銅尖晶石負載納米金催化生物乙醇液相氧化的反應研究.pdf

1、豐富價廉的生物質資源是唯一可以替代化石資源獲取液體燃料和化學品的可再生資源。因此，生物質及其衍生物的高效轉化利用可以幫助我們降低對日益耗竭、污染嚴重的化石資源的依賴，是實現(xiàn)經(jīng)濟和社會可持續(xù)發(fā)展的關鍵。隨著生物質發(fā)酵制乙醇技術的迅速發(fā)展，生物乙醇已占全球乙醇產(chǎn)量的90％以上。除了用作生物燃料，生物乙醇最有前景的用途就是作為生物質平臺化合物來生產(chǎn)大宗化學品。
　　生物乙醇經(jīng)氧化后可以得到乙醛、乙酸和乙酸乙酯等附加值產(chǎn)品，發(fā)展以分子氧為

2、氧化劑的乙醇催化選擇氧化是目前研究的熱點。在眾多的醇類氧化催化劑中，負載型納米金顯示出較高的抗氧化失活能力和催化選擇性，而金催化活性與載體的性質密切相關。因此，研究乙醇氧化過程中納米金顆粒與載體之間的構效關系是一個兼具挑戰(zhàn)性和機遇的課題。
　　由于Au/MgCuCr2O4在催化乙醇氣相氧化中表現(xiàn)出高效的Au-Cu協(xié)同催化作用，受此啟發(fā)，本文提出以含 Cu尖晶石負載納米金為催化劑進行生物乙醇的液相催化氧化反應，深入研究含Cu尖晶石的

3、組成和結構對Au-Cu協(xié)同作用和催化性能的影響。制備了CuCr和CuFe為主要組成的兩種系列不同尖晶石負載納米金催化劑，金顆粒尺寸均在2-4 nm。通過比較負載金催化劑在乙醇液相氧化中的催化性能，篩選出的最優(yōu)化催化劑是Au/CuFe2O4，其在溫度為150℃、O2壓力為3.0MPa、反應24小時后，乙醇轉化率能達到88.7%，乙酸選擇性能達到92.67%。對比了不同貴金屬Au、Pt、Pd負載于 CuFe2O4尖晶石對乙醇液相氧化的催化性